为了方便各位同学交流学习，解决讨论问题，我们建立了一些微信群，作为互助交流的平台。2.告知:姓名-课题组-研究方向，由编辑审核后邀请至对应交流群(生长，物性，器件)；欢迎投稿欢迎课题组投递中文宣传稿，免费宣传成果，发布招聘广告，具体联系人：13162018291（微信同号）基于铁电材料的不同器件设计，如铁电隧穿结和铁电效应晶体管，已应用于仿生人工突触器件中，具有无损读取、低功耗、高稳定性、快运行速度等优点。目前，具有自发极化态的铁电材料多用于晶体管的栅极介电材料，可以大大提高晶体管器件性能的调节效率。然而，它们面临着氧化物铁电薄膜制备困难、界面晶格失配、铁电疲劳、漏电流大等问题。此外，在晶体管结构中使用铁电半导体材料作为沟道层已被证明可以集成非易失性存储器和神经计算功能，并有望实现由铁电极化诱导的突触器件的多模式调节。已有研究报道铁电极化对离子迁移和光生电荷分离有重要影响。因此，在基于铁电材料作为光电子突触器件沟道层的晶体管结构中，栅极电压可以作为外部控制手段来实现对突触性能的调节。然而，对于铁电沟道材料的离子或载流子输运行为如何受到铁电极化的影响，目前还缺乏相关的系统研究，而铁电极化与光学和电学突触性能有关。通过材料的选择和器件结构的优化，充分利用铁电材料作为沟道层的优势，实现电偶极矩的调节。2D范德华（vdW）铁电材料具有良好的光电性能和表面无悬键的优点，使其成为构建神经形态学芯片的理想选择。在此，2D vdW半导体CuInP2S6（CIPS）由于其离子活性和铁电极化的强内在耦合以及对各种波长光的响应，使其成为多模态人工突触器件的合适平台。 有鉴于此，近日，北京工业大学王晓蕾教授，翟天瑞教授，中科院半导体所王丽丽研究员和北京理工大学王学云研究员（共同通讯作者）等合作开发了一种具有铁电CuInP2S6晶体管结构的光电神经形态器件。该器件的基本突触行为是在对光和电刺激的反应中观察到的。本文揭示了光铁电耦合，并在单个器件中实现了电荷载流子的高可调谐栅极调制。在此基础上，本文成功地实现了生物眼睛的光适应和更聪明的巴甫洛夫狗，并通过铁电极化增强。施加栅极电压促进了额外的Cu+离子在平面方向上的迁移，从而增强了电刺激的突触性能。同时，本文实现了对铁电器件中卷积核噪声图像的处理能力。本文的研究结果提供了对铁电极化增强的晶体管结构突触特性的重要观察和应用，对促进2D范德华材料和器件的发展具有很大的潜力。文章以“Ferroelectric Polarization Enhanced Optoelectronic Synaptic Response of a CuInP2S6 Transistor Structure”为题发表在著名期刊ACS Nano上。图1. 栅极电压下2D CIPS突触器件的结构及沟道层内载流子分布图。（a）Cu+离子的三种不同结晶位置。（b）CIPS基光电突触器件的示意图。（c）厚度约为200 nm的机械剥离CIPS薄片上的垂直PFM相图，显示出清晰的铁电畴。（d）CIPS的P-E迟滞回线。（e）在栅极电压极化CIPS的情况下，光生电子和空穴被内部电场反方向分离的示意图。（f）栅极电压作用下Cu+离子从面外（OOP）和面内（IP）方向迁移的示意图。在CIPS的晶体结构中，Cu-In原子和P-P对填充在硫限制的八面体笼中。如图1a所示，Cu+离子在八面体硫笼中是不稳定的，可以填充准三角形Cu1（八面体中心移位）、近中心八面体Cu2和穿透范德华隙的Cu3三个晶体位置。此外，在硫限制的八面体笼中，Cu1离子在硫三角形中心之间的跳跃被认为是铁电开关的原因。在不同方向的外电场下，Cu1离子可以占据“上”和“下”两个不同的晶体位置，对应于向上极化和向下极化。基于vdW铁电CIPS制作的光电人工突触器件示意图如图1b所示。它由70 nm厚的CIPS作为沟道层进行突触信号传输，SiO2作为栅极绝缘体，Pt电极作为源极和漏极接触。高导电性的Si衬底作为SiO2下的底电极来施加栅极电压。该器件通过电脉冲和光脉冲调制模拟生物突触的行为，其中电脉冲和光脉冲对应于生物突触的突触前输入信号，CIPS沟道电导代表突触权重。为了验证CIPS的铁电性，本文使用压电响应力显微镜（PFM）观察了CIPS层中的铁电畴（图1c），并测量了CIPS的铁电迟滞回线（图1d）。 实验证明栅极电压可以控制铁电CIPS突触器件的极化方向。利用栅极偏置实现CIPS沟道的可调输运特性，不仅为施加栅极电压实现光电器件突触可塑性的灵活调制提供了重要的基础。当施加如图1e所示的负栅极电压时，CIPS中偶极子(P)的极化方向在面外向下，然后Cu+离子的偏离中心位移诱导出一个向上的内建电场E。在光照下，内建电场提高了光生电子和空穴向相反方向的分离效率。光生电子被驱动到CIPS/SiO2界面并被SiO2界面上的陷阱位点俘获，从而降低了电子-空穴复合的概率，延长了光生载流子的寿命。这个过程类似于视网膜将可见光转化为大脑中的神经兴奋。当外加正栅极电压时，CIPS中P的极化方向向上，则有一个向下的内建电场。光生电子被驱动到CIPS的上层，这些电子不能被SiO2界面上的陷阱位点俘获。因此，光生电子和空穴在光照下会迅速复合。图2. 光电突触器件的基本性能。（a）通过增加光脉冲的数量，器件行为从STP转变到LTP。（b）EPSC由两个连续的光脉冲触发，间隔时间Δt=130 ms。（c）PPF指数随光脉冲间隔时间（Δt）的变化。（d）EPSC的脉冲强度相关响应。（e）EPSC的脉冲频率相关响应。（f）单个光脉冲触发的EPSC。（g）学习-遗忘-再学习曲线。（h）在Vg=20、0和-20 V时，突触前光脉冲触发的EPSC振幅随时间的变化。（i）Vg=20、0和-20 V条件下EPSC峰值随光脉冲数的变化曲线。基于CIPS的光电突触具有检测、处理和记忆光信息的能力。人脑的记忆过程可以通过光调制来模拟。本文选择了一个脉冲宽度在100~2000 ms范围内可调的450nm激光器作为辐照源。如图2a所示，使用一系列脉冲数不同的光脉冲（0.142 mW cm-2，持续时间300 ms）作为突触前神经元接受的刺激。读出电流是兴奋性突触后电流（EPSC），突触权重代表神经元之间连接的强度，与沟道电导率的变化相对应。在图2a中，读出偏置~1.3 V低于驱动Cu+离子迁移的阈值电压。因此，读出电压不会影响突触后电流。经过五次光脉冲刺激后，EPSC立即恢复到初始值。但随着光刺激次数增加到40次，EPSC逐渐增加到2.25 pA后趋于稳定。这种从短时程可塑性（STP）到长时程可塑性（LTP）的转变类似于随着学习时间增加，记忆变得更加深刻。成对脉冲促进（PPF）是各种生物突触活动的重要基础，与高精度人工视觉感知密切相关。这是STP的典型行为之一，可以通过在器件中使用一对正脉冲来模拟。如图2b所示，由于累积效应，第一脉冲（波长450 nm，0.142 mW cm-2，持续时间100 ms）增强了第二脉冲刺激的突触反应，导致EPSC峰更高。这种现象是由于在第一个光脉冲结束后，光生载流子开始复合。当第二个光脉冲到达时，复合不完全，导致沟道中光激发载流子的数量增加。通过两个连续的光脉冲以不同的脉冲间隔（Δt）测量PPF的行为如图2c所示。当成对脉冲之间的时间间隔从100 ms增加到700 ms时，PPF指数从60%下降到5%。这表明学习的记忆效应随着两次脉冲刺激间隔时间增加而减弱。记忆的强度与光刺激的强度和频率密切相关。图2d描述了光脉冲强度在0.061至0.285 mW cm-2范围内对突触权重的调制。随着光脉冲强度增加，EPSC的衰减值从1.1 pA增加到3.6 pA，这是由于光生载流子数量增加和EPSC增加。如图2e所示，在频率为1至5 Hz的不同光脉冲下，EPSC值。随着光脉冲频率提高，光生电子和空穴很难复合。在相同的光脉冲刺激强度和数量下，光生电子和空穴数量增加，导致累积效应更加明显，EPSC响应更高。 器件的能耗对突触的性能有至关重要的影响。如图2f所示，当施加450 nm，0.241 mW cm-2，持续时间100 ms的单脉冲光时，成功地激发了4 pA的光电流响应。单个突触事件所消耗的能量是由突触器件的电损失和光脉冲的能量损失共同引起的。每个突触事件所消耗的光脉冲能量为0.34 pJ，电能消耗为0.36 pJ，器件的总功耗为0.7 pJ。基于上述突触的基本特性，本文进一步模拟了典型的人类学习和遗忘行为（图2g）。在450 nm波长下，连续施加持续时间为100 ms、功率密度为0.04 mW cm-2的光脉冲刺激CIPS沟道25 s，模拟大脑的第一次学习过程。在去除光刺激后，EPSC从1.69衰减到1.2 pA反映了人脑在一段时间后对某些信息的遗忘倾向。此时，同样的光脉冲序列只需要1.5 s就能使光电流恢复到原来的水平，这反映了重复学习过程中更快的学习速度。随后，本文通过施加栅极电压极化铁电CIPS，并测量了不同极化状态对光脉冲突触性能的影响。图2h分别描述了在20 V和-20 V栅极电压下，突触前光脉冲（0.142 mW cm-2，持续时间100 ms）触发EPSC的变化。当栅极电压为20 V时，EPSC在9个周期内迅速恢复到初始值。相反，当栅极电压为-20 V时，经过第9次光脉冲刺激后，EPSC值显著增加，稳定在3.89 pA。为了进一步证明不同栅极电压下突触权重的原位调节，图2i绘制了EPSC与不同栅极电压下脉冲数的峰值曲线。栅极电压对突触权重的调节与光子晶体中内建电场使光生电子和空穴分离有关。铁电材料的极化可以有效地增强光生电子空穴对的分离，增加沟道电导，降低电子空穴复合的概率，延长光生载流子的寿命。本文的器件与视网膜非常相似，将可见光转化为大脑中的神经兴奋。 图3. 人类视觉系统的光适应模拟及巴甫洛夫狗实验。（a）视觉系统的光适应模拟，轻微的光刺激（0.061 mW/cm2）不会对人眼造成伤害，对应的电流低于阈值（<8.3 pA）。（b）在强光刺激（0.241 mW/cm2）下，人眼会受到伤害，对应于高于阈值的电流（>8.3 pA）。（c）通过20 V栅极电压调制，人眼能够适应强光强度，电流降至阈值以下（<8.3 pA）。（d）经典条件反射（巴甫洛夫联想学习）的示意图。（e）在训练过程中施加-30 V的栅极电压，以使巴甫洛夫狗变得更聪明。为了避免刺激光的伤害，生物视网膜的视觉敏感细胞通过视觉系统的自我调节来适应光。这种视觉感知系统适应光强变化的行为被称为视觉适应。当人眼从昏暗的环境过渡到明亮的环境时，视杆细胞中的视紫红质分解降低了对光的敏感性，眼睛逐渐适应强光。如图3a-c所示，本文的光电突触器件可以模拟光强度变化的类似响应。在这种情况下，将EPSC设置为8.3 pA作为阈值，以确定眼睛是否会感到不舒服。当CIPS沟道暴露在0.061 mW cm-2的温和光下时，EPSC不能达到阈值，这对应于温和光下眼睛的舒适状态（图3a）。当强光（0.285 mW cm-2）照射CIPS沟道时，EPSC立即上升到9.8 pA以上的阈值，这表明刺眼的光线会导致眼睛刺痛（图3b）。在强光刺激下施加20 V栅极电压可以使EPSC保持在阈值以下，这与人眼通过调节视网膜上的光敏神经元来适应光强度的行为类似（图3c）。因此，本文的光电突触器件可以通过调节栅极电压来学习适应强光刺激。 当一个刺激与另一个非条件刺激反复联系在一起时，生物体就形成了一种内在联系。当刺激单独出现时，生物体会引发与非条件刺激产生的反应相似的反应，从而建立条件反射。巴甫洛夫联想学习是一种基于条件反射的学习形式，已被许多电子器件所模仿。值得注意的是，训练过程中的多输入调制揭示了生物系统中丰富的动态性和复杂的计算任务，应该在联想学习器件的进一步发展中给予更多的考虑。首先，本文的光突触器件在光电脉冲调制下成功实现了经典条件反射实验巴甫洛夫狗实验，如图3d所示。电脉冲（13 V，持续时间300 ms）代表食物（非条件刺激），产生非条件反应，而光脉冲（450 nm，持续时间300 ms）作为铃声（条件刺激），产生条件反应。设置的阈值电流为3 pA。在5次光脉冲（铃）刺激下，EPSC仅升高至2.3 pA，低于阈值电流，说明铃刺激未触发唾液分泌反应。相比之下，当对器件施加五个电脉冲（食物）时，EPSC远高于阈值，这表明狗在看到食物时会本能地分泌唾液。同时，在训练过程中施加光和电脉冲以建立钟和食物之间的联想反射，触发条件反射。训练后，当光脉冲作为条件刺激信号时，EPSC超过阈值，表明狗在对铃声的条件反应中产生了唾液。在前面提到的实验中，本文展示了栅极电压对光电突触性能的影响。负栅电压对光脉冲作用下突触权重的影响增强。因此，在负栅极电压下，通过光电调制可以实现巴甫洛夫狗的智能化，如图3e所示。在训练过程中，在-30 V栅极电压的作用下，EPSC迅速上升到50 pA，高于无栅极电压时的30 pA。这是由于栅极电压引起的CIPS的铁电极化，这有助于增加沟道层中光生载流子的数量。训练后，当光脉冲作为条件刺激信号时，得到的EPSC超过阈值，也超过无栅极电压下的EPSC，对应的是巴甫洛夫狗在训练过程中更聪明，学习能力更好，学习速度更快。 图4. 栅极控制下电刺激的突触特性。（a）在不同Vg值下，施加一系列10 V脉冲，持续时间为1 s，读取2.5 V电压，持续时间为10 s，得到EPSC。（b）ΔPSC值随Vg值的变化曲线。（c）对图像加入噪声，验证铁电CIPS卷积核的处理能力。 如图4a所示，本文测量了在不同栅极电压下，由一系列10 V脉冲（持续时间1 s）和2.5 V读取电压（持续时间10 s）触发的EPSC。在没有栅极电压的情况下，EPSC在6个周期内逐渐恢复到初始值，这与STP相似。这说明在6个电脉冲刺激下迁移的Cu+离子数量很少，远离平衡态迁移的Cu+离子往往会自发地返回到原始晶格，导致电导降低到初始值。然而，当栅极电压为10 V时，STP仅在前两个周期内发生。在电刺激的最后四个周期中，EPSC保持在一个高值，基本不变，表明LTP。随着栅极电压增大，从STP到LTP的转变速率加快。具体来说，观察到在相同的刺激周期内，较高的栅极电压导致较高的EPSC值。同样，负栅极电压对突触可塑性也有类似的调节作用。负栅极电压对突触权重的影响如图4b所示。图4b总结了在0~-50 V栅极电压范围内，单次10 V电脉冲（持续时间0.1 s）刺激后的ΔPSC。随着栅极电压从0到-50 V增大，ΔPSC逐渐增大。基于CIPS交叉阵列的内存计算架构减少了数据流，具有更低的功耗和更高的计算效率，可以作为深度学习的加速器。通过调节器件的栅极电压和电脉冲，将高斯滤波算子（3×3）映射到具有铁电特性的CIPS的卷积计算核（图4c），将输入电信号与权重映射的高斯滤波算子进行卷积，将卷积和作为输出。基于铁电特性的CIPS计算位于模拟域，不需要进行模数转换，节省了硬件开销，提高了计算效率。通过在图像中加入噪声，验证了铁电CIPS卷积核处理噪声图像的能力。本文制作了具有栅极可调载流子/离子的铁电CIPS光突触器件。该器件实现了对光和电刺激的高灵敏度响应以及栅极可控光电突触响应，从而模拟了各种突触特性。由于CIPS优异的光敏性，该器件实现了约0.36 pJ的单突触事件的低功耗。利用栅极可控CIPS的铁电极化特性，在单个器件内实现了光生载流子的高度栅极电压调制。通过控制栅极电压，可以模拟不同环境对人类学习效率、视网膜光适应和更聪明的巴甫洛夫狗实验的影响。此外，本文利用栅极电压实现了处理噪声图像的卷积核，进一步证实了该器件处理多输入信号的能力。这项研究突出了铁电CIPS在神经形态应用中的巨大潜力，并有助于促进用于神经形态计算的高性能光电突触器件的发展。Ferroelectric Polarization Enhanced Optoelectronic Synaptic Response of a CuInP2S6 Transistor Structure（ACS Nano, 2024, DOI:10.1021/acsnano.4c08810）文献链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.4c08810 上海昂维科技有限公司现提供二维材料单晶和薄膜等耗材，器件和光刻掩膜版定制等微纳加工服务，以及各种测试分析，欢迎各位老师和同学咨询，竭诚做好每一份服务。
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