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第一作者：徐凯，Yuan-Yi Zhang
通讯作者：马丁，刘锦程，贾春江
通讯单位：北京大学，南开大学，山东大学
论文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202416195
摘要
本研究成功开发了一种新型非贵金属催化剂——含单原子钡（Ba）促进剂的Co-Ba/Y2O3催化剂，用于氨分解反应。该催化剂在低温（500°C）下展现出极高的氢气（H2）产率，达到138.3 mmolH2·gcat-1·min-1，并且在350小时的测试中表现出卓越的耐久性。这一成果不仅在非贵金属催化剂中具有最高的活性，甚至与许多报道的基于钌（Ru）的催化剂相媲美或超越。
研究成果
山东大学贾春江教授、北京大学马丁教授、南开大学刘锦程研究员在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Single-atom Barium Promoter Enormously Enhanced Non-noble Metal Catalyst for Ammonia Decomposition”的论文，研究团队通过在Co-Ba/Y2O3催化剂中引入单原子钡（Ba）促进剂，实现了对氨分解反应的极大增强。实验结果表明，优化后的Co-Ba/Y2O3催化剂在500°C的低温条件下，具有极高的H2产率，并且在长时间的稳定性测试中保持了优异的性能。这一发现为非贵金属催化剂在氨分解反应中的应用提供了新的可能性。
论文亮点
1.单原子钡促进剂的创新应用：首次将单原子Ba作为促进剂应用于非贵金属催化剂中，显著提高了氨分解反应的活性。
2.低温高活性：在500°C的低温条件下，实现了138.3 mmolH2·gcat-1·min-1的高H2产率，远超过其他非贵金属催化剂。
3.优异的耐久性：在长达350小时的测试中，催化剂保持了极高的活性和稳定性，显示了其在实际应用中的潜力。
4.界面活性位点的构建：通过Ba单原子与Co和Y2O3形成的Co-O-Ba-Y2O3界面位点，有效缓解了氢中毒现象，并降低了反应决速步的能垒。
图文导读
图1：展示了不同催化剂在不同温度下的活性对比，以及Co-Ba/Y2O3与其他催化剂在450°C和500°C下的H2产率对比。
图2：通过HRTEM和HAADF-STEM图像展示了Co-Ba/Y2O3催化剂的微观结构，以及EELS光谱分析了催化剂中Co物种的状态。
图3：通过EDS元素映射和XPS结果揭示了Ba物种在催化剂中的分布状态，以及不同Ba含量对催化剂活性的影响。
图4：展示了反应阶数、H2-TPR、CO2-TPD和NH3-TPD结果，揭示了Ba单原子在氨分解反应中的作用。
图5：通过密度泛函理论（DFT）计算，揭示了Co/Y2O3和Co-Ba/Y2O3催化剂之间的催化性能差异。
结论
本研究通过在Co-Ba/Y2O3催化剂中引入单原子Ba促进剂，实现了在低温下对氨分解反应的极大增强。这种新型催化剂不仅具有极高的活性和稳定性，而且其独特的Co-O-Ba-Y2O3界面位点在抑制氢中毒和降低反应能垒方面展现出显著优势，为非贵金属催化剂的设计和应用提供了新的思路。
作者简介
马丁，北京大学化学与分子工程学院教授、博士生导师，北京大学碳中和研究院双聘教师，教育部长江学者特聘教授，国家杰出青年科学基金项目获得者，入选中组部万人计划创新领军人才。主要从事多相催化研究，研究工作集中围绕能源相关的催化反应进行。针对能源和环境中的催化问题，在环境友好、资源合理利用的前提下，设计新催化过程，构建新型高效催化剂体系，并结合operando表征手段来解决催化过程中的重要科学问题，包括C1化学（合成气、二氧化碳、甲烷、甲醇的转化）、氢气的催化制备和输运、废塑料转化等。
刘锦程，2020年毕业于清华大学化学系，师从李隽教授。2022年加入南开大学材料科学与工程学院，研究员。主要从事理论计算催化、机器学习、分子动力学模拟、量子化学、第一性原理计算等方向的研究。近6年以第一作者或通讯作者在 J. Am. Chem. Soc.(6篇)；Nat. Catal.(1篇); Nat. Commun.(2篇); Nat. Sci. Rev.(1篇); CCS Chem.(1篇); ACS Catal(1篇); PNAS(1篇); J. Catal.(1篇); Inorg. Chem. Front.(1篇); Nano Energy(1篇) 等期刊上发表十余篇论文，总被引4000余次。
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