锂电池多物理场-退化耦合模型的参数灵敏度分析

文摘 2024-06-14 08:13 北京

Wang, Y. et al. Parameter sensitivity analysis of a multi-physics coupling aging model of lithium-ion batteries. Electrochimica Acta, 477, 143811 (2024).

摘要

高精度的锂离子电池仿真模型应能够精确模拟电池在多物理场作用下的内部过程，包括热、流、应力场的耦合，并考虑电池老化的多种机制，是确保电池管理系统（BMS）可靠性的关键。这篇论文通过分析超过10500个仿真算例，评估了共42个模型参数对电池终端电压和温度的影响，这些参数涉及多物理场和电池老化过程。通过灵敏度分析，将这些参数分为高、中、低三个敏感性级别。这份研究的特点在于研究了大量参数，进行了大量仿真，关注了多物理耦合和电池老化的关系，并同时对电压和温度的仿真结果进行了参数敏感性分析。这项工作对于准确高效地确定模型参数具有重要指导意义，对于模型的在线应用具有显著价值。

引言

电池仿真模型大致可以分为等效电路模型和电化学模型。等效电路模型是由各种电气元件组成的集总模型，不涉及电池的复杂机制，因此它具有高计算效率但低仿真精度。电化学模型主要包括伪二维（P2D）模型、单粒子（SP）模型及其衍生模型。SP模型使用两个球形粒子分别模拟电池的正负极。该模型忽略了一些电池的内部过程，因此只适用于模拟低倍率充放电下的电池特性。P2D模型使用一系列偏微分方程和代数方程来准确描述所有物理和化学过程。尽管P2D模型由于其复杂的结构计算时间较长，但由于其出色的仿真精度而受到研究人员的青睐。

在工作过程中，电池会受到各种物理场的影响，如热场和流场。同时，电池会在充放电周期中老化。因此，需要考虑这些因素以提高模型的准确性和可靠性。目前，电池中的多物理耦合理论尚不成熟，对电池老化过程的描述还不够全面。有必要建立一个能够全面模拟内部过程并考虑多物理耦合对电池外部特性影响的电化学模型。

通过参数识别方法精确获取模型参数值是确保仿真精度的关键。由于P2D模型包含大量参数且它们之间存在复杂的相互作用，这增加了参数识别的难度。因此，进行参数敏感性分析至关重要。分析不同工作条件下参数对仿真结果的影响，有助于制定有效的参数识别策略，从而获得更准确的模型参数。但当前关于参数敏感性分析的研究存在一些不足：

大多工作只关注参数对电压的敏感性，工作条件设置较为简单；
大多工作只对部分参数进行研究，未涵盖所有参数；
缺乏对多物理场耦合模型中与热和应力等模型相关参数的灵敏度分析。

为此这篇文章建立了一个考虑电池各种老化规律和多物理耦合的模型。基于10500个仿真案例（涵盖5种C率、5种环境温度、42个参数和10种参数状态），同时进行了与多物理耦合和电池老化相关的参数敏感性分析。定量分析了每个参数在不同C率、环境温度和放电深度（DOD）范围内对仿真结果的影响，为参数识别和在线状态估计提供了基础。

锂电池模型

在本节中，文章研究了电化学和热场的耦合理论，并考虑了SEI生长、镀锂和活性材料损失（LAM）等电池老化过程，建立了一个多物理退化耦合（MPA）模型，如图1所示。

多物理场模型

MPA模型的电化学部分由表1中的控制方程和边界条件描述。锂离子在固体和液相中的扩散遵循质量守恒方程，如方程T1-T3所示。电极和电解质上的电荷守恒分别由法拉第定律和欧姆定律描述，如方程T4-T8所示。活性粒子表面的电化学反应则由Butler-Volmer方程描述，如方程T9和T10所示。

MPA模型的热模型部分适用于模拟圆柱形电池的热特性。在模拟时，只考虑了电池径向的温度分布，可以忽略板厚方向和圆柱形电池高度方向上的温度梯度。电池在运行过程中会产生热量，并与环境进行热交换，通过牛顿冷却定律来模拟这个过程。

退化模型

MPA模型的退化部分主要考虑了SEI生长、镀锂两个副反应和活性材料损失.负极上总反应电流密度与副反应电流密度之间的关系可以表示为：

其中代表嵌入反应电流密度，代表SEI生长反应的电流密度，代表锂镀层反应的电流密度。由于这两个副反应不会发生在正极颗粒上，因此正极的电流密度等于嵌入反应电流密度。

灵敏度分析方法

与P2D模型相比，MPA模型包含了更多与多物理耦合和电池老化相关的参数，这使得参数识别变得更加复杂。不同的参数对模型准确性的影响程度不同，参数敏感性分析有助于制定合理的参数识别条件和方法，从而实现更准确、高效的模型参数识别。

文章全面总结了多物理场-退化耦合模型中的42个不确定参数，其中还为各参数的取值出处标注了参考文献，这里不将参数列表展示，建议感兴趣的读者下载原文参考。

文章采用了OAT法（One-At-a-Time）来研究不同参数值对仿真结果的影响。在进行某一参数的灵敏度分析时，其他参数保持其标准值。通过将模型中的C率设置为0.5C、1C、1.5C、2C和2.5C，并将温度设置为283.15 K、290.65 K、298.15 K、305.65 K和313.15 K，生成了10500个不同参数值的仿真算例。端电压和电池温度的仿真结果被作为参数灵敏度分析的研究对象。将特定放电深度（DOD）范围、C率和环境温度下的平均标准偏差（MSD）被用作参数敏感性的指标。

结果与讨论

在本研究中，使用了MPA模型模拟了2.8Ah 18650型石墨/NCM电池的10500次恒定电流放电仿真案例，电压上限设置为4.2V，下限设置为2.5V 图2比较了在1C和298.15 K条件下，负极厚度、电解质导电率和负极最大离子浓度的不同值对仿真结果的影响。可以看出，在相同条件下，不同参数值对仿真结果有不同的影响形式和程度。

对六类模型参数对电池终端电压和温度模拟结果的敏感性进行了全面评估，其结果可在图3中直观看到。研究发现，力学参数对模拟结果的影响较小，说明它们在MPA模型中的作用有限。尽管如此，应力场的耦合是不可或缺的。它不仅有助于更全面地理解电池内部过程，从而提升模型的精确度，还能帮助我们了解电池在工作过程中的内部应力和应变情况，这对于预防活性颗粒破裂和提升电池性能至关重要。

图4a和4b展示了参数对电池终端电压和温度模拟结果的敏感性排名，不同颜色代表不同的参数类别。参数敏感性分为三个级别：低（0–0.01）、中（0.01–0.05）和高（0.05–1）。在模型在线应用时，我们应使用类似全局优化等方法来识别参数。高敏感性参数应更频繁地更新，中敏感性参数常规更新，低敏感性参数则考虑较少更新。实际可测量或可从制造商处获得的参数，在识别和模拟中将被固定为其实际测量值。这种参数更新策略能显著提升在线参数识别的效率，同时确保模拟准确性的前提下节省时间和成本。

结论

文章构建了一个锂离子电池的多物理场耦合老化模型，并分析了42个模型参数对模拟结果的影响。模型整合了电化学、热和应力场，并考虑了SEI膜生长、锂沉积和活性材料损失等多种老化过程。通过数值模拟，全面揭示了电池内部过程。研究不仅涉及电化学模型的基本参数，还创新性地探讨了与多物理耦合和电池老化相关的参数灵敏度，基于超过10500个模拟实例。工作的创新点包括：研究大量参数、大量模拟实例、多物理耦合与电池老化的关系，首次建立单参数三维敏感性矩阵，以及对电压和温度模拟结果的同时敏感性分析。根据不同放电率、温度和放电深度下对模拟结果影响的定量分析，这42个参数被分为高、中、低三个敏感性级别。在实际应用中，根据参数的敏感性级别以不同频率更新，有效提升了参数在线识别的效率，同时确保了模拟的准确性，并节省了时间和设备成本。本研究为电池状态在线估计和高性能电池设计提供了重要指导。

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