锂-氧电池（LOBs）具有比锂离子电池显著更高的能量密度，已成为一种有前景的能源存储和电力技术。锂-氧电池的研究一直是焦点，展现出了高功率性能和稳定性的巨大潜力。尽管在各个方面取得了显著进展，但实际的锂-氧电池仍未充分实现其固有的超高理论能量。
实际上，当空气电极的所有孔隙都被金属氧化物填充时，电极达到了其理论容量。不幸的是，空气电极的空间利用通常不足，导致实际输出容量远低于理论值。很难评估当前操作协议下是否已达到输出容量的上限，这使得有针对性的调节变得困惑。这一困境引发了诸多问题和担忧：电极是否已达到其实际最大容量？如何进一步提高容量限制？这些问题对于突破锂-氧电池的容量瓶颈至关重要。
关键在于建立宏观电化学性能与Li2O2微观行为（如成核、形态和分布）之间的关系。由于相变、质量转移和法拉第过程之间的耦合复杂性，仍然缺乏对纳米尺度行为的统一和清晰理解。Li2O2的形态在决定实际容量方面起着至关重要的作用。已有多个研究表明，薄的Li2O2膜会阻碍电子传输，提前终止放电。尽管通过应用固相或液相催化剂可以显著改变Li2O2的性质，但底层的成核生长理论仍存在争议。至于传输动力学，气体或离子的传输中断也会导致反应停止。在传统观念中，固体产物主要积累在氧气侧，与气体梯度在低饱和度下对齐。由于所有过程都发生在三维空间中，因此获取更多关于多物种在电极厚度方向上的相互作用的详细数据至关重要，而不是仅仅关注单个位置或表面。
另一个限制微观行为理解的因素是研究方法的局限性。先进的观察技术，如原位扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和原子力显微镜（AFM），已广泛用于提供及时的图像。然而，它们只能表征Li2O2的表面层（电极顶部或底部），无法揭示空气电极内部Li2O2的分布和形态。缺乏真实空气电极内部的实验数据，使得推断物种分布变得困难。定量多孔介质中质量传输的常用方法是开发多场模型。尽管多维宏观连续介质模型已被用于计算活性物种浓度和Li2O2厚度，但它们在描述Li2O2的成核、形态和界面演变方面仍然不足。不幸的是，至今很少有模型能够提供对介观过程的良好定量理解。因此，急需利用跨尺度模拟和多角度观察揭示多孔电极中的相变过程。
在本研究中，中科大谈鹏、Xu Xiao研究小组为了排除敏感因素（如供体数、催化剂活性）对Li2O2行为的可能影响，所有机械性研究均在固定组件下进行。利用Li+离子固有的调节能力，改变初始动力学特性。构建了一个可视化的空气电极，并建立了结合介观相场和宏观连续介质方法的多场跨尺度建模，从而提出了Li2O2成核和分布的机理理解。作者直接展示并确认，Li2O2颗粒在氧气梯度方向上的分布是成核与传输动力学之间权衡的结果。进一步地，揭示的机理通过采用通用方法实现了最大容量的显著提高（提高了150%）。这项工作为金属空气电池系统中容量控制的规律和方法提供了宝贵的进展，极大推动了其商业化进程。
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