中南大学/天津大学，Nature Communications!
文摘
2024-11-17 07:30
青海
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随着便携式电子设备和新能源车辆的快速发展，对锂离子电池（LIBs）在能量密度和安全性方面提出了越来越严格的要求。然而，现有的商业化液态电解质LIBs由于其结构上的固有限制，无法满足这些需求。因此，固态电池作为一种新型电池技术因其高安全性（包括不可燃性和无泄漏性）而迅速引起了广泛关注。特别是典型的固态电解质（SSEs），如Li7La3Zr2O12（LLZO），不仅对锂金属具有较高的兼容性，还可以直接与锂金属负极耦合，从而提供比现有LIBs更高的能量密度。因此，固态锂金属电池（SSLMBs）被认为是下一代高能量密度和高安全性的可充电电池的有力候选者。然而，SSLMBs的实际应用面临着一系列重大挑战，主要集中在锂金属负极的制造上。锂金属的高粘性和脆性使其难以通过传统机械压缩技术精确控制厚度，导致锂金属负极通常厚度在数十微米至数百微米之间，这不仅浪费了这种昂贵的金属资源，还大大降低了SSLMBs的能量密度。此外，由于锂金属的高反应性，电池中锂金属的过量使用容易导致电池在失效或事故中发生燃烧甚至爆炸，带来重大安全隐患。与此同时，过厚的锂金属负极还阻碍了SSLMBs内部操作/失效机制的深入研究，现有的表征技术难以有效探测锂金属内部的多维组分/结构演变，特别是在锂金属表面、内部或Li|SSE界面上的变化。因此，精确调控锂金属负极的厚度，对于提高电池的能量密度和安全性，并深入理解电池的操作和失效机制具有重要意义。近日，来自中南大学张佳峰团队、王小玮副教授以及天津大学材料科学与工程学院梁骥课题组携手在固态锂金属电池的研究中取得了新进展。该团队通过对掺钽的Li7La3Zr2O12（LLZTO）进行三氟甲磺酸（TfOH）处理，成功将表面的Li2CO3转化为包含LiCF3SO3和LiF的锂亲和层，从而实现了锂金属负极厚度的精确控制，范围从0.78 μm至30 μm。利用这一方法，研究人员显著提高了锂金属的利用率，并优化了电池的能量密度和循环稳定性。通过在优化的7.54 μm厚锂金属负极上，搭配商用LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2正极，并采用负/正极容量比为1.1的配置，研究人员成功获得了在2.35 mA cm−2电流密度下，经过500个循环后，最终放电比容量为99 mAh g−1的优异结果。通过对薄锂负极的多尺度表征，团队进一步阐明了锂金属负极在不同厚度下（0.78 μm和7.54 μm）的多维组成演化及失效机制，揭示了锂贫区域和锂富区域的不同特性，为进一步优化固态锂金属电池提供了重要的理论依据和技术支持。👉 点击左下角“阅读原文”，即可直达原文！💖
