化学反应网络在生命化学起源和现存生物化学过程的演化中扮演了重要角色，尤其是在推动生命体的自组织和周期性变化方面。与传统的化学材料相比，这些生命化学系统能够在非平衡条件下维持复杂行为，如振荡和模式形成，具有较强的自适应性。尤其是在基于非共价相互作用和催化反馈回路的设计下，这些系统展现出更高的功能性。然而，现有的合成系统通常需要依赖外部催化剂、酶或DNA等生物分子，因此在完全合成化学物质的封闭系统中实现自驱动和周期性变化依然面临诸多挑战。
近日，来自印度科学教育与研究学院Dibyendu Das团队课题组的研究人员在设计完全由合成化学物质组成的非平衡化学系统方面取得了新进展。该团队通过设计基于单一氨基酸/二肽的系统，成功实现了在封闭系统中自组装和解组装的周期性变化。该系统利用pH驱动的非共价组装和自组装状态下的加速催化作用，结合时间延迟形成的动态共价键，构建了一个能够实现正交反馈回路的自驱动系统。通过这种创新的设计，研究人员显著提高了系统的性能，并成功地观察到了自主（解）组装周期。
利用数学建模，研究人员进一步分析了反应网络的动态特性，揭示了该系统能够展示短暂的振荡行为，并预测了反馈回路对该振荡的相对贡献。与传统方法相比，这一系统在不依赖生物催化剂的情况下，利用纯合成分子实现了自驱动的动态变化，为未来设计具备时空控制能力的活性材料奠定了基础。这一研究成果为基于化学反应网络的智能材料和自适应系统的开发提供了新的方向。
👉 点击左下角“阅读原文”，即可直达原文！💖
