沈阳师范大学,今年首篇Nature子刊!

文摘   2024-11-17 18:44   四川  

甲烷(CH4)是最丰富的天然气成分之一,因其广泛应用于能源、化工等领域,成为重要的碳源。通过将甲烷转化为高价值的多碳产品(如乙烷、乙烯等),不仅能够提升资源利用效率,还能减少对石油的依赖。然而,传统的热催化方法常常需要高温条件,这对能源消耗和成本带来了较大的挑战。相比之下,光催化技术因其能够利用太阳能进行分子激活,成为一种低能耗、环境友好的替代方案。尽管如此,光催化氧化偶联反应(OCM)在低温下的反应性仍然较低,且甲烷的转化率和选择性尚未达到理想水平。因此,如何提高光催化反应的效率,仍然是这一领域面临的重要挑战。

近日,来自沈阳师范大学赵震教授研究团队的研究在光催化甲烷氧化偶联反应中取得了新进展。该团队设计并制备了铈掺杂的氧化锌基金催化剂,利用电子不对称设计的晶格氧调控,显著提升了反应的偶联活性。研究表明,铈掺杂不仅能促进活性氧物种的生成,还能通过调节金属-氧键强度,优化晶格氧的活性,从而推动甲基的解吸,形成乙烷,并加速水的释放。得益于这些改进,甲烷转化率超过了16000 μmol g−1 h−1,且多碳选择性达到94.9%,催化剂在3天内保持稳定。在更多热能辅助下,转化率可提高至34000 μmol g−1 h−1,乙烷的周转频率为507 h−1,350 nm时的表观量子效率达到33.7%。这一研究为高效光催化剂在好氧甲烷转化为乙烷中的设计提供了重要的理论和实践指导。

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