强！中国科学技术大学，再发Nature Chemistry！
文摘
2024-11-19 19:01
四川
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胺类化合物是一类重要的有机分子，因其广泛应用于药物、农用化学品以及功能材料的合成等领域而备受关注。与传统的对称胺类分子相比，不对称手性二胺在药物开发和材料设计中具有独特的功能属性，因而更具研究价值。然而，不对称二胺的合成面临多重挑战。其一，不同胺类分子常表现出相似的三维结构和物理化学性质，使其在反应过程中难以被精确区分；其二，胺类分子与过渡金属催化剂之间的强相互作用可能导致催化剂失活，从而降低反应的选择性。因此，实现胺类化合物的高效区分和精确组装成为合成化学领域亟需解决的重要科学问题。近日，来自中国科学技术大学Shoule Cai，黄汉民研究团队在胺类化合物的动态区分与定向组装研究中取得了新进展。该团队设计并实现了一种基于动态胺排序策略的钯催化胺基甲基胺化反应（AMA）。通过巧妙利用胺基甲基环钯化合物的化学选择性，该策略能够高效区分一系列三维结构相似且对金属具有强配位能力的胺类化合物。研究表明，该方法显著提高了反应的化学选择性、区域选择性以及对映选择性，成功合成了一系列不对称手性二胺。具体而言，该策略通过调控钯催化剂的电子密度，精确区分不同胺基化合物的氧化加成反应活性；同时，利用氢键作用调控区域选择性，并通过手性配体调节立体环境实现了高效的对映选择性。这一创新方法为解决胺类化合物区分与组装的长期难题提供了全新的技术路径。研究成果不仅展示了精密设计的金属催化剂在复杂选择性调控中的潜力，也为复杂分子合成开辟了新的思路和方向。👉 点击左下角“阅读原文”，即可直达原文！💖
