西安交大校友，富锂层状氧化物，Nature子刊！
文摘
2024-11-19 19:01
四川
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富锂层状氧化物（Li-rich layered oxides）是一类新型正极材料，由于其能够在高电压下同时利用过渡金属（TM）和氧的氧还原反应，展现出比传统材料更高的放电容量，因此在二次锂电池领域具有广泛的应用潜力。与传统的仅依赖过渡金属氧化还原的材料（如LiCoO2）相比，富锂层状氧化物具有更高的能量密度和更长的循环寿命。然而，氧还原活性的稳定性问题仍然制约其性能的进一步提升，尤其是在循环过程中常出现的电压衰减现象。这一问题的产生主要与过渡金属离子迁移、相变以及晶格应变等因素密切相关，因此，在优化富锂层状氧化物的电化学性能时，需要充分考虑其结构和化学组成。近日，来自德国卡尔斯鲁厄理工学院(KIT) Weibo Hua（西安交大校友） & Sylvio Indris研究小组的研究人员在富锂层状氧化物的电化学性能优化方面取得了新进展。该团队通过设计并合成了具有不同镍含量的钴自由富锂层状氧化物（Li1.20NixMn0.8-xO2，x = 0.28, 0.32, 0.36, 0.40），并利用同步辐射X射线衍射（SXRD）、X射线吸收光谱（XAS）、固态核磁共振（NMR）等技术，深入探讨了材料中超结构单元的类型及其与氧还原活性之间的关系。研究表明，镍的价态以及LiNiMn5超结构单元的比例直接影响了氧还原反应的可逆性，过多的LiNiMn5单元会阻碍锂离子的提取与插入，导致氧还原活性不完全，从而加速电压衰减。通过对锂含量的调控，团队成功实现了优化富锂层状氧化物的氧还原反应可逆性，从而提高了其电化学性能。尤其是在减少LiNiMn5单元的情况下，材料在循环过程中展现出了更好的电压稳定性和更高的放电容量。这一研究不仅为高镍富锂层状氧化物的电化学性能优化提供了新的思路，也为未来大规模应用提供了理论依据和技术路径。👉 点击左下角“阅读原文”，即可直达原文！💖
