校长领衔，中科院大连化物所，再发Nature子刊！
文摘
2024-11-14 18:45
四川
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乙炔选择性加氢是乙烯工业中广泛应用的重要过程，主要用于去除乙炔杂质，保证乙烯的质量。然而，传统的钯基催化剂在该反应中存在选择性差、稳定性低等问题，尤其是在高乙炔转化率下容易导致副反应发生，如积炭和催化剂失活。因此，研究者们探索了不同的钯基合金和金属间化合物（如Pd–Zn、Pd–Ag等），通过二元金属的协同效应来改善其选择性和稳定性。尽管如此，钯基金属间化合物的碳化仍然存在技术难题，主要是由于其优异的结构稳定性和间隙位点完全占据，使得通过传统的炔烃/烯烃碳化方法难以实现。近日，来自中国科学院大连化学物理研究所张涛/王爱琴团队、Bing Yang联合天津师范大学党委副书记、巩金龙校长合作的最新研究在钯基金属间化合物的碳化领域取得了重要突破。该团队设计并成功合成了Pd3ZnCx金属间碳化物，通过一步碳化策略，利用合成气（CO + H2）实现了锌和碳的共渗透，形成了前所未有的Pd3ZnCx相。通过先进的原位表征技术和理论计算，研究人员揭示了Pd3ZnCx在碳化过程中的动态演变，形成了类似Pd3Zn的立方相结构，并明确识别出了具有低Zn/C含量的过渡态（Pdt），这一过渡态在高温下促进了碳和锌的持续插入，从而有效改善了催化性能。该研究表明，Pd3ZnCx金属间碳化物在乙炔选择性加氢反应中表现出极为优异的性能，其选择性超过90%，远超现有的PdZn合金催化剂。通过降低初始氢化屏障并促进乙烯脱附，Pd3ZnCx不仅提高了反应的选择性，而且在高H2/C2H2比条件下也展现出极高的稳定性和活性。这一新策略为钯基金属间化合物的合成提供了新的思路和方法，为提升乙炔选择性加氢催化剂的性能奠定了基础，也为其他金属间化合物的设计和应用提供了有力借鉴。
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