厦门大学文玉华，ACS Catal.！

学术 2024-11-23 13:00 广东

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二维(2D)材料，如过渡金属二卤化物(TMD)、过渡金属碳化物和/或氮化物(MXene)和石墨烯/石墨烯衍生物，由于它们的可负担性和可调谐的电子结构已经越来越多地用于CO₂RR。其中，MXene具有巨大的表面积、丰富的暴露金属位点、表面功能性和特殊的电导率。此外，MXene还能固定CO₂RR的反应中间体，对CO₂还原为CO具有显著的选择性。

除了CO外，CO₂还可以还原成C₁和C₂产品。晶界作为材料中一种重要的结构缺陷，为化学反应提供了丰富的活性位点。因此，它们的引入可以显著地改变材料对CO₂RR的催化活性。

最近，在二维α-Mo₂C中发现了不同形状的GBs，包括三角形、五边形、六边形和八边形，它们对Mo₂C的超导现象和输运特性有着显著的影响。这些发现表明，GBs不仅可以改善Mo₂C的电子性质，而且可以赋予它可调的CO₂RR活性和选择性。然而，目前对于GB结构与CO₂RR活性之间的关系还缺乏全面的认识。

基于此，厦门大学文玉华课题组进行了密度泛函理论计算，系统地研究了Mo₂C单分子层上GBs的CO₂RR过程。

根据已有的实验表征，研究人员构建了九种类型的GBs。通过比较CO₂在无GBs的Mo₂C和有GBs的Mo₂C上(后续分别称为Mo₂C和GBs)的吸附和活化情况，发现在Mo₂C上CO₂的对称吸附被破坏，导致*CO₂的不对称活化，从而提高了CO₂RR活性，扩大了产物的多样性。

与Mo₂C (−0.84 V)相比，在5|7c GB时产生CH₄的极限电位相当低(U_L=−0.29 V)；类似地，在4|8 GB (−0.31 V)上产生CH₃OH和在4|4a GB (−0.55 V)上产生HCOOH也表现出低限制电位。此外，与Mo₂C相比，这些Mo₂C GB在CO₂RR过程中表现出很强的抑制HER的能力。

更重要的是，不同价态的Mo原子有利于C-C偶联促进C₂的产生。C-C偶联的能垒在Mo₂C上高达1.10 eV，而在GBs上很低(通常在5|7a GB上为0.35 eV，在8|8b GB上为0.13 eV)。

此外，在8|8a GB上产生乙烯的极限电位仅为−0.32 V，在8|8b GB上产生乙醇的极限电位仅为−0.48 V。最后，探讨了CO₂RR活性与GB结构之间的关系，表明CO₂RR活性可以通过调节活性位点原子与配位原子之间的距离来调节。

实验结果表明，在提高Mo₂C的CO₂RR电催化性能和通过C-C偶联富集C₂产物方面，GBs具有重要作用，为利用GB工程实验调节CO₂RR的催化活性提供了可靠的指导。

Modulating CO₂ electroreduction activity on Mo₂C and promoting C₂ product by grain boundary engineering: insights from first-principles calculations. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c03202

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