重磅！马普研究所所长，Science！

学术 2024-11-23 08:30 广东

【做计算找华算】理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！

研究背景

异质催化是化学反应的重要途径，广泛应用于污染物去除、氢气生产、催化燃料电池和化肥制造等领域。铂族金属催化剂，尤其是铂，因其卓越的催化性能而成为现代工业中不可或缺的材料。然而，与传统的催化剂材料相比，铂催化剂在高温高压环境下的反应机理仍不完全明确，这使得其活性位点的特性难以被精确确定。

在实际催化过程中，反应物的相对位置以及与催化表面的相互作用对反应速率有着显著影响。尽管在实验室中可以制作相对均匀的单晶表面，反应通常仍仅在台阶等缺陷位点上发生。此外，催化表面的不完美性和旁观者吸附物对反应中间体的能量影响，增加了对反应机理理解的复杂性。

成果简介

为了解决这一问题，德国哥廷根大学教授兼马普研究所所长Alec Wodtke在Science期刊上发表了题为“Cooperative adsorbate binding catalyzes high-temperature hydrogen oxidation on palladium”的最新论文。该团队通过高精度速度分辨动力学测量和密度泛函理论（DFT）、过渡态理论（TST）的结合，揭示了氢氧化反应的具体机制。研究表明，在高氧浓度条件下，协同结合的氧原子在铂台阶上形成的活性构型显著提高了反应性。相较于氧浓度较低时反应速率的显著减缓，研究结果展示了在实际反应条件下，催化剂的活性是如何通过调节氧覆盖度来增强的。

值得注意的是，Alec Wodtke教授曾是诺贝尔化学奖获得者李远哲先生的博士生，取得博士学位后来到加州大学圣芭芭拉分校任教，如今在哥廷根大学以及德国马普所担任相应职位。

研究亮点

（1）实验首次测量了在不同氧覆盖度、台阶密度和温度下铂催化氢氧化反应的动力学，揭示了其复杂的依赖关系。这一研究通过速度分辨动力学方法，在高温条件下获得了关于反应速率的详细数据。

（2）实验通过密度泛函理论（DFT）和过渡态理论（TST）的结合，深入分析了在铂(332)表面上协同结合的氧原子的机制，确认了活性构型的形成。这种构型依赖于两个氧原子招募第三个氧原子，从而显著提高了反应的活性。

（3）研究结果表明，氢氧化反应的速率对氧浓度变化敏感。当氧浓度较低时，反应速率明显减缓，并且动力学阶数发生变化，表明反应机制的变化。

（4）实验和理论结果的比较显示，水的形成动力学曲线在实验与理论之间存在良好的一致性，进一步验证了理论模型的准确性。

图文解读

图1. 铂催化氢氧化反应的动力学：对氧覆盖度、台阶密度和温度的依赖性。

图2. 在台阶铂(332)表面上协同结合的理论预测。

图3. 铂催化氢气和氧气转化为水的反应路径。

图4. 铂(332)上氢氧化反应中水形成的实验和理论动力学曲线比较。

图5. 有效反应速率常数 keffk_{\text{eff}}keff 随覆盖度变化的行为。

结论展望

本研究揭示了铂催化氢氧化反应中协同吸附物结合的机制，强调了活性构型在催化反应中的关键作用。这一发现不仅为理解氢气和氧气转化为水的基本反应提供了新的视角，也为其他催化反应的研究开辟了新的方向。通过观察到氧覆盖度对反应速率的非线性依赖性，我们认识到在高温高压条件下，活性位点的动态变化可能显著影响催化性能。这一成果提示我们，未来的催化剂设计应更多关注协同作用和吸附物之间的相互关系，而不仅仅依赖传统的催化剂优化方法。

此外，研究结果为使用密度泛函理论（DFT）进行催化反应机理分析提供了重要的验证，表明合理选择计算模型和调节能量参数对于理解催化反应至关重要。随着对催化剂微观机制的深入探索，未来有望开发出更高效的催化剂，为可持续化学和能源转化提供有效解决方案。

文献信息

Michael Schwarzer et al. ,Cooperative adsorbate binding catalyzes high-temperature hydrogen oxidation on palladium.Science386,511-516(2024).DOI:10.1126/science.adk1334

【做计算找华算】

🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。

🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏

👉 点击阅读原文加我，探索更多优惠💖

http://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzIyMzcyNDM0MA==&mid=2247613274&idx=1&sn=198ad5e483049bd9fd08255f409a551f

催化开天地

催化开天地（Catalysis Opens New World），分享催化基本知识，关注催化前沿研究动态，我们只专注于催化！

最新文章

大连海事大学EES: 引入动态电子-能量继电器，显著抑制钙钛矿中电荷复合

云南大学，Adv. Sci.: 富空位V3S4纳米片上锚定单原子W，加速电催化HER

太原理工大学郭俊杰/刘培植，发表AFM！

催化剂设计！2个人，一篇Science综述！

小白必入！分子计算辅助工具MView：告别编程，让繁琐操作一键清零！

光催化！武汉理工大学/中国地质大学（武汉），Nature子刊！

南京大学朱嘉/东南大学王金兰，AM！

黑大/南洋理工/厦大JACS: WN调制Pt电子结构，提升氢氧化和抗CO中毒性能

光催化！武汉理工大学/中国地质大学（武汉），Nature子刊！

催化||顶刊集锦：EES/Angew/JACS/AM/AFM/Adv. Sci./ACS Energy Lett.等

量子化学界的懒人福音来啦！MView软件发布会：让代码拜拜，高效计算嗨起来！！

地大/武理/郑大Angew: Bi2WO6上外延生长CuS，实现界面晶格匹配促进CO2光还原

厦门大学文玉华，ACS Catal.！

催化||顶刊集锦：JACS/Angew./Nat. Commun./AFM/ACS Catal.等成果

地大/武理/郑大Angew: Bi2WO6上外延生长CuS，实现界面晶格匹配促进CO2光还原

湖南大学邹雨芹，JACS！

量子化学界的懒人福音来啦！MView软件发布会：让代码拜拜，高效计算嗨起来！！

重磅！马普研究所所长，Science！

南师大/南通大学AFM: MoC中掺入Ru单原子，增强碱性HER反应

南昌大学徐香兰ACS Catal.: Mn掺杂起大作用，促进Ru/TiO2低温催化CO2甲烷化

厦门大学文玉华，ACS Catal.！

南师大/南通大学AFM: MoC中掺入Ru单原子，增强碱性HER反应

重磅！马普研究所所长，Science！

终极优惠来袭！理论计算全场8折，更有2000元+返利，不容错过！

黑龙江大学井立强/边辑/张紫晴，Nature子刊！

武汉大学定明月/顾向奎/徐艳飞，AFM！

中国科学技术大学江海龙团队，Angew！

中国科学院福建物质结构研究所王要兵课题组因科研工作需要，公开招聘科研秘书1名。

中国科学院大连化物所田文明/李仁贵，JACS！

华中师范大学黄义/天津大学张兵，发表Angew！

北大/哈工大，Angew：Ni4Mo合金作为氧泵，促进NiFe LDH晶格氧再生以稳定催化OER

中国科学院大连化物所田文明/李仁贵，JACS！

限时5折秒杀！同步辐射XRD/SAXS/XAS数据拟合/XAFS超级钜惠，羊毛放肆薅！

南京理工大学朱俊武/付永胜，新发Nature子刊！

南开大学焦丽芳，ACS Catal.: Cr掺杂调节Ni(OH)2电化学微环境，促进甲醇高效电氧化

催化||顶刊集锦：Nat. Commun./JACS/Angew./AM/AFM/ACS Catal.等成果

首创！南昌航空大学邹建平/张龙帅，Nature子刊！

催化||顶刊集锦：Nat. Commun./JACS/Angew./AM/AFM/ACS Catal.等成果

南开大学焦丽芳，ACS Catal.: Cr掺杂调节Ni(OH)2电化学微环境，促进甲醇高效电氧化

预存高至30%增值，华算科技七周年重磅加码，全年无忧，狂发顶刊！

JPCL：调控锐钛矿TiO2的表面特性以活化H2O2进行选择性氧化

福州大学&重庆大学，ACS Catal.！

西北工业大学，AFM: 构建梯度多孔高熵合金，用于安培电流密度下持久水分解

南昌大学王红明，Adv. Sci.: 调整Cu基串联催化剂中B含量，切换CO2电还原选择性

西北工业大学，AFM: 构建梯度多孔高熵合金，用于安培电流密度下持久水分解

福州大学&重庆大学，ACS Catal.！

三院院士领衔！光催化，再登Nature Catalysis！

分类

时事

民生

政务

教育

文化

科技

财富

体娱

健康

情感

旅行

百科

职场

楼市

企业

乐活

学术

汽车

时尚

创业

美食

幽默

美体

文摘

原创标签

时事社会财经军事教育体育科技汽车科学房产搞笑综艺明星音乐动漫游戏时尚健康旅游美食生活摄影宠物职场育儿情感小说曲艺文化历史三农文学娱乐电影视频图片新闻宗教电视剧纪录片广告创意壁纸头像心灵鸡汤星座命理教育培训艺术文化金融财经健康医疗美妆时尚餐饮美食母婴育儿社会新闻工业农业时事政治星座占卜幽默笑话独立短篇连载作品文化历史科技互联网

发布位置

广东北京山东江苏河南浙江山西福建河北上海四川陕西湖南安徽湖北内蒙古江西云南广西甘肃辽宁黑龙江贵州新疆重庆吉林天津海南青海宁夏西藏香港澳门台湾美国加拿大澳大利亚日本新加坡英国西班牙新西兰韩国泰国法国德国意大利缅甸菲律宾马来西亚越南荷兰柬埔寨俄罗斯巴西智利卢森堡芬兰瑞典比利时瑞士土耳其斐济挪威朝鲜尼日利亚阿根廷匈牙利爱尔兰印度老挝葡萄牙乌克兰印度尼西亚哈萨克斯坦塔吉克斯坦希腊南非蒙古奥地利肯尼亚加纳丹麦津巴布韦埃及坦桑尼亚捷克阿联酋安哥拉