文章来源：钙钛矿人
文章介绍
单片全钙钛矿串联太阳能电池为突破单结太阳能电池的效率限制提供了一条很有前途的途径。然而，宽带隙钙钛矿亚电池中大量的开路电压损失阻碍了功率转换效率的进一步提高。
基于此，南京大学谭海仁、林仁兴以和瑞士洛桑理工学院Michael Grätzel等人开发了具有改进的（100）晶体取向的宽带隙钙钛矿薄膜，可以抑制非辐射复合。作者发现，在薄膜表面使用二维钙钛矿作为中间相促进了在结晶过程中沿（100）个三维钙钛矿切面的非均相成核。优选（100）取向可以通过表面组成工程增加二维相的数量来实现，而不需要过多的二维配体，否则会阻碍载流子的运输。作者证明了1.78 eV宽带隙钙钛矿太阳能电池的开路电压为1.373 V，并具有84.7%的高填充因子。在最大功率点条件下，全钙钛矿串联太阳能电池的开路电压为2.21 V，经认证的功率转换效率为29.1%。该论文近期以“All-perovskite tandem solar cells achieving >29% efficiency with improved (100) orientation in wide-bandgap perovskites”为题发表在顶级期刊Nature Materials 上。
🔍 研究亮点：📚 研究内容：🏆 研究意义： |
图1：DA、SPA和M-SPA钙钛矿膜的形成过程。a， DA， SPA和M-SPA钙钛矿前驱体膜的XRD。b、c、退火后DA、SPA和M-SPA钙钛矿膜的XRD (b)和(100)/(110)峰比(c)。附图为退火膜的归一化XRD图。d、M-SPA钙钛矿成膜过程示意图。
图2：WBG钙钛矿薄膜的表征。a,b，对照、DA、SPA和M-SPA法制备钙钛矿膜的SEM (a)和GIWAXS (b)图像。c， M-SPA薄膜的TEM图像。Scale 1和Scale 2为横断面的上、下区域，放大后分别对应d和e。d,e，来自Scale 1 (d)和Scale 2 (e)的横截面HR-STEM图像。插图显示了区域1，区域2和区域3相应的FFT模式。d中的红色箭头表示面间距的大小。
图3：WBG psc的性能。a，用于光致发光量子产率测量的钙钛矿薄膜和器件结构示意图。PVK,钙钛矿;ITO，氧化铟锡；SAM，自组装单层。b，从钙钛矿薄膜和器件的PL光谱中提取的QFLS和VOC值。c，与对照样品相比，不同WBG钙钛矿的QFLS和VOC。d，重新分配的损失机制，降低电池的FF低于详细的平衡限制，比较不同的电池。e，从钙钛矿一侧激发时，整齐对照、DA、SPA和M-SPA钙钛矿膜的时间分辨光致发光衰减曲线。f、ELEQE适用于不同工艺的设备。g，最优M-SPA装置的J-V曲线。h,i, EQE (h)和稳定功率输出（SPO）效率(i)为最佳性能的M-SPA psc。
图4：全钙钛矿串联太阳能电池的光伏性能。a，钙钛矿/钙钛矿串联太阳能电池的横截面SEM图像。b，串联钙钛矿太阳能电池的光伏参数，包括PCE、VOC、FF和JSC。c、由ELEQE曲线导出的J-V曲线和伪J-V曲线。d，最佳串联PSC的EQE曲线。e，在环境空气中，相对湿度为30-50%，器件温度为40-45℃，模拟AM1.5 G照明（100 mW cm-2，多色LED模拟器）下，封装串联太阳能电池连续MPP跟踪800小时。黑色虚线为90%原始效率基线，红线为串联太阳能电池的MPP跟踪效率。
总之，作者报告了一种简单的策略，通过在反溶剂中使用MAI和PEAI的混合物来生产具有改进（100）取向的WBG钙钛矿。这促进了在结晶过程中膜表面形成n = 1层状钙钛矿，诱导取向成核和向下生长。利用这种方法，WBG钙钛矿薄膜表现出减少的非辐射复合，QFLS接近1.415 eV，载流子迁移率提高到31.7 cm2 V−1 s−1。作者获得了VOC超过1.37 V， PCE为29.1%的高效WBG PSCs。该研究提供了一种有效的技术，可以在不影响电荷输运的情况下控制WBG钙钛矿的晶体取向，克服了由光电压损失引起的全钙钛矿串联的效率障碍。
器件结构：
Glass/ITO/NiOx/SAMs/WBG PVK/EDAI2/4F-PEACl/C60/ALD SnO2/Au/ PEDOT:PSS/NBG PVK/C60/BCP/Cu
NBG PVK:
1. 前驱体溶液在DMF和DMSO的混合溶剂中以2:1的体积比制备。FAI/MAI和PbI2/SnI2的摩尔比分别为0.7:0.3和0.5:0.5。（FAI + MAI）/(PbI2 + SnI2)的摩尔比为1:1。在前驱体溶液中加入SnF2（相对于sn2为10 mol%）。将前驱体溶液在室温下搅拌2小时。在前驱体中加入锡粉（5 mg ml−1）和甲脒亚硫酸（0.3 mol%），减少前驱体溶液中的Sn4+，前驱体溶液中加入0.4 mol%的CF3-PACl。
WBG PVK:
1.洗净的ITO，NiOx 3000rpm 30s旋涂，130℃ 30min；1 mmol 2PACZ和MEO-2PACZ按摩尔比为3:1，4000rpm 20s旋涂，100℃退火5min；IPA进行清洗 4000rpm 10s, 100℃退火3min；
2. 1.77 eV钙钛矿：1.15 M FA0.8Cs0.2Pb(I0.6Br0.4)3溶于DMF:DMSO=4:1 (v/v)，2000rpm 10s+6000rpm 30s旋涂，结束前10s 苯甲醚反相（加2 mg/ml PEAI和1 mg/ml MAI的5%体积比的IPA），100℃退火15min；
3. 1 mg/mL EDAI2 IPA：甲苯（1:1体积比），5000rpm 20s旋涂，100℃退火5min；1 mg/mL 4F-PEACl IPA，5000rpm 20s旋涂，100℃退火5min；
4. 蒸镀20 nm C60；20 nm SnO2; 120 nm Ag.
Tandem PVK:
1. WBG钙钛矿亚电池首次采用与单结太阳能电池相同的工艺制备;ALD沉积20 nm SnO2、1 nm Au；
2. PEDOT:PSS旋涂，120℃退火20min, NBG钙钛矿薄膜的沉积，其过程与用于单结器件的过程相同;
3. 采用热蒸发法制备20 nm C60、7 nm BCP和150 nm Cu薄膜。
Liu, Z., Lin, R., Wei, M. et al. All-perovskite tandem solar cells achieving >29% efficiency with improved (100) orientation in wide-bandgap perovskites. Nat. Mater. (2025). https://doi.org/10.1038/s41563-024-02073-x
DOI: 10.1038/s41563-024-02073-x
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