文章来源：北京高压科学研究中心
在力致发光（Mechanoluminescence, ML）领域，自恢复型力致发光材料在连续机械刺激下能够发射光子，从而实现机械能到光能的转换，该现象在过去几十年受到了人们的广泛关注。最近几年，高性能力致发光材料方面的研究取得了显著进展，但大多研究聚焦于MPa 压力范围内压强对力致发光性能的影响，而忽略了加载速率对发光过程的影响，对机械能-光能转换中复杂的动力学过程和背后的物理机制也缺乏了解。这些极大限制了时间相关的功能器件的开发。来自北京高压科学研究中心的林传龙课题组与合作者利用时间分辨荧光光谱和动态加载金刚石对顶压砧（dDAC）技术，揭示了在快速压缩过程中Mn 掺杂的 SrZnOS在几万大气压（GPa）压力范围内表现出速率依赖的振荡力致发光现象。相关研究以《Oscillatory mechanoluminescence of Mn2+-doped SrZnOS in dynamic response to rapid compression》为题发表在《自然 | 通讯》上。
该研究团队结合dDAC以及时间分辨光学探测技术，对SrZnOS：Mn2+的力致发光现象在GPa范围内进行了系统研究（图1）。时间分辨光学成像表明当从环境压力连续加载到~10 GPa时，力致发光的发光强度从无到有，且先变亮，再变暗，并伴随着连续的颜色变化。在压缩速率为~6.5 GPa/s 时，它表现出比~0.6 GPa/s更强的发光强度。时间分辨荧光光谱证实了力致发光的发光强度和波长对压力依赖性。同时，光致发光结果表明SrZnOS: Mn2+的力致发光源于 Mn2+的4T1到 6A1跃迁。
图 1：在快速加载过程中SrZnOS: Mn2+的力致发光行为。（a）在室温时以 0.6 GPa/s（I）和6.5 GPa/s（II）的速率进行压缩时的自恢复型力致发光光学照片。（b）在4.7 GPa/s时的力致发光光谱。（c）压力为~1.0 GPa 时的力致发光和荧光光谱。（d）力致发光光谱的峰位对压力的依赖关系。
进一步研究显示在GPa压力范围内的快速压缩过程中，SrZnOS：Mn2+的力致发光动力学过程呈现出显著的速率依赖性（见图 2）。在连续加载到~10 GPa过程中，当压缩速率约为 1.2-1.5 GPa/s 这一临界值时，它会表现出一种全新的振荡力致发光现象，即在发光强度与时间的依赖关系中会呈现一系列力致发光峰。与之形成对比的是，在低压缩速率下SrZnOS: Mn2+表现出弥散的宽峰发射；而当压缩速率高于临界速率时，发射峰的数量会随着速率升高而递减。这些现象充分表明力致发光动力学过程对压缩速率有着很强的依赖特性。
图2：不同压缩速率下SrZnOS: Mn2+的振荡力致发光行为。在以0.6 GPa/s（a）和1.5 GPa/s（b）连续加载时，力致发光光谱随压力（或时间）的变化关系。（c）以不同压缩速率进行快速压缩时瞬时力致发光强度随时间的变化关系。
通过对SrZnOS：Mn2+的高压结构、荧光光谱以及不同速率和温度条件下的发光行为进行详细分析，表明在临界速率时的振荡发光是由多次循环的压电诱导激发和自恢复过程引起的，并且发现压电诱导激发和自恢复过程的特征时间在临界速率时达到最小值。这一研究成果揭示了在GPa压力范围内的力致发光新现象，也有助于理解机械能-光能的转换机理。
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