文章来源： 低维 昂维
【研究背景】
磁性多形性（magnetic polymorphism）是指材料在保持总磁化量不变的情况下，具有多种不同的磁结构。这种现象在二维层状反铁磁材料中尤为显著。例如，CrSBr作为一种典型的二维层状反铁磁材料，其磁性态随着层数的增加呈指数增长，展现出丰富的磁性多形性。这种多形性不仅为理解磁性材料的基本物理性质提供了新的视角，还为开发新型自旋电子学器件提供了可能性。通过精确调控磁性多形性，可以实现类似于二进制比特的存储功能，为下一代数据存储和处理技术提供了新的思路。
反铁磁材料具有零净磁矩的特性，使其在抗干扰、低能耗和高频应用中展现出显著优势。与传统铁磁材料相比，反铁磁材料在高频下不易受到外部磁场的干扰，且具有更快的磁化翻转速度。然而，传统的反铁磁材料由于缺乏有效的调控手段，其应用范围受到限制。近年来，随着二维反铁磁材料的发现，这一问题得到了显著改善。二维反铁磁材料不仅保留了反铁磁材料的优点，还通过层状结构和范德华力相互作用，实现了磁性态的逐层调控。在二维层状反铁磁材料中，层间耦合对磁性态的调控起着关键作用。例如，通过改变层间堆叠顺序、施加外场（如磁场、电场）或引入应变，可以有效调控磁性态。此外，层间耦合还可以通过扩展层内铁磁耦合实现磁性态的长程调控。这种“层共享效应”（layer-sharing effect）为实现确定性的磁性多形性切换提供了可能，为设计新型自旋电子学器件提供了新的策略。
【研究成果】
近日，复旦大学吴施伟教授团队对CrSBr中的磁性多形性以及层间相互作用与磁性多形体的调控展开了相关研究。
研究团队首先利用PL和SHG技术研究了CrSBr双层（bilayer）和四层（tetralayer）的磁性多形性。通过PL测量，他们观察到双层CrSBr在磁场作用下表现出明显的磁化态切换行为，但无法区分具有简并电子结构的磁性多形体。而通过SHG测量，团队发现双层CrSBr在不同磁性态之间存在明显的信号强度差异，这表明SHG技术能够有效区分磁性多形体。
通过相位解析的SHG技术，研究团队进一步揭示了CrSBr双层和四层中磁性多形体的存在。他们发现双层CrSBr在不同磁性态之间存在π相位差，这证实了两种磁性多形体的存在。对于四层CrSBr，团队观察到其磁性态更加复杂，具有16种可能的磁性结构，这些结构可以分为AFM态、FM态以及“Type-I”和“Type-II”态。
研究中发现，当四层CrSBr与双层CrSBr相邻时，其磁性多形体表现出高度的重复性和确定性。这种现象被称为“层共享效应”（layer-sharing effect），即双层CrSBr通过扩展其层内铁磁耦合，调控四层CrSBr的磁性态。通过原位激光切割实验，团队进一步验证了这种层共享效应，发现切割后四层CrSBr的磁性多形体发生了显著变化。
结合以上的研究现象，研究团队提出了磁性多形体调控的机制：在双层和四层CrSBr的界面处，双层的层内铁磁耦合扩展到四层中，使得四层的磁性态受到双层的调控。这种层共享效应不仅能够确定性地切换磁性多形体，还能在二维平面内扩展数十微米。这一发现为设计新型自旋电子学器件提供了新的思路。
【论文插图】
图 1：层状反铁磁体的组合性质。a， 分层 AFM 顺序的示意图。b， 沿 b 轴具有面内铁磁性（橙色箭头）的 CrSBr 单分子层的晶格结构。c，d，CrSBr 双层 （c） 和四层 （d） 中的总磁化强度和相应的磁态。e、Yang Hui （Pascal's） 三角形用于分层反铁磁体。层数、总磁化强度和磁态数分别用 n、M 和 P 表示。
图 2：解析双层 CrSBr 中的层状反铁磁性。a， 双层 （2L） CrSBr 的 PL 磁滞回线。开关的轮廓为阶梯状实线。插图：光学显微镜图像。b， 0 T 和 ±0.6 T. c 时的 PL 谱图， SHG 磁滞回线。插图：0 T（向后，左）和 0 T（向前，向右）处的 SHG 图像。d， 0 T 和 ±0.6 T 时的 SHG 激发光谱。误差线显示平均值周围的 s.d.。e，相位分辨 SHG 磁滞回线。外部相移设置为 π/6。箭头表示两种 AFM 状态下的磁性结构。插图：0 T（向后，左）和 0 T（向前，右）处的相位 SHG 图像。f，相位 SHG 强度与外部相移的函数关系。正弦拟合显示为实线。数据是在 c 和 e 中标记的位置采集的。插图：两种 AFM 状态形成时间反转 t 或空间反转 i 对应状态。比例尺，5 μm。
图 3：四层 CrSBr 上的磁 SHG 磁滞。a，隔离的 CrSBr 四分子层 （4L） 的反铁磁基态。b，分离的 4L CrSBr. c，分离的 4L CrSBr 在 −0.2 T（正向）下的 SHG 图像。d，在 c 中的绿点处获得的分离 4L CrSBr 的三个非重复 SHG 滞后回线。e，具有横向延伸双层的非隔离 CrSBr 四分子层的反铁磁基态。f，非隔离 4L CrSBr. g，非隔离 4L CrSBr 在 −0.25 T（正向）下的 SHG 图像。h，在 g 中的绿点处获得的非分离 4L CrSBr 的三个重复 SHG 磁滞回线。比例尺，5 μm。
图 4：磁 PL 回环和非隔离 4L CrSBr 上的光谱。a， PL 磁滞回线。b–e，AFM （b）、FM （c）、“I型”（d） 和“II”型“（e） 状态下的 PL 光谱，按扩展数据表 1 中列出的 FM 和 AFM 接口数量分组。
图 5：解析非隔离 4L 和扩展 2L CrSBr 的磁性结构和跃迁。a，b，非隔离 4L （a） 和扩展 2L （b） CrSBr 的相位 SHG 磁滞回线，2L 的外移设置为 11π/4,4L 的外移设置为 11π/5。虚线突出显示了从 2L 开始到 4L 的连续自旋翻转转变。c-e，相位 SHG 强度作为两个 AFM （c）、两个“I 型”（d） 和两个“II 型”（e） 状态之间外部相移的函数。灰色虚线表示 b 中使用的外部相移。插图：相应状态的磁性结构。f，2L 和 4L 的磁跃迁路径。旋转翻转过渡分为几个步骤，如前向扫描中的 1-4 和向后扫描中的 1'-4'。
图 6：多层 CrSBr 中的层共享效应。a，几层 CrSBr 的光学显微镜图像。4L 区域分别在左侧、底部和右侧与 2L 、三层 （3L） 和较厚的层相邻。具有不同粗细的区域由白色虚线描绘。比例尺，10 μm。b，c，激光切割前以 −0.25 T（向前）（b） 和 0.25 T（向后）（c） 拍摄的 PL 图像。d，样品上原位激光切割的示意图。为清楚起见，切割路径以红线突出显示。e，f，激光切割后 −0.25 T（向前）（e） 和 0.25 T（向后）（f） 的 PL 图像。比例尺，5 μm。5L，五层;6L，六层;7L， 七层;8L，八层 .
【论文信息】
Z. Liu, Y. Wang, Y. Zhang, S. Sun, T. Zhang, Y.-J. Zeng, L. Hu, F. Zhuge, B. Lu, X. Pan, Z. Ye, Harnessing Defects in SnSe Film via Photo-Induced Doping for Fully Light-Controlled Artificial Synapse. Adv. Mater. 2024, 2410783. https://doi.org/10.1002/adma.202410783
Zihui Liu, Yao Wang,为本文的共同第一作者。
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