张文钰，周志方，郑云鹏，杨岳洋，南策文，林元华
（清华大学材料学院，新型陶瓷与精细加工国家重点实验室，北京 100084）
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①张文钰,周志方,郑云鹏,杨岳洋,南策文,林元华. n型Pb1+xSeTex固溶体的自蔓延高温合成及热电性能调控[J]. 铜业工程,2024(3):40-46.
②ZHANG Wenyu, ZHOU Zhifang, ZHENG Yunpeng, YANG Yueyang, NAN Cewen, LIN Yuanhua. Enhanced Thermoelectric Performance of n-Type Pb1+xSeTex Prepared by Self-Propagating High Temperature Synthesis [J]. Copper Engineering, 2024(3):40-46.
doi: 10.3969/j.issn.1009-3842.2024.03.003
当前，能源短缺和环境污染倍受关注，人们越发重视新型能源的开发和现有能源利用效率的提升。热电材料能够将热能和电能直接相互转化，可应用于废热回收和芯片制冷等领域，因而受到了科研工作者的广泛关注与研究。热电材料的能量转换效率由无量纲优值ZT=S2Tσ/（κE+κL）决定，其中S为塞贝克系数，σ为电导率，T为绝对温度，κL和κE分别为晶格热导率和电子热导率。为了得到优异的热电性能，通常需要提升材料的电导率和塞贝克系数，同时降低材料的热导率。近年来，多种提升热电材料性能的策略被提出和应用，如能带工程、缺陷工程、熵工程等，取得了显著的效果。
在众多热电材料中，PbTe及其合金是最好的中温热电材料之一，应用于余热回收利用领域，但由于Te元素的成本较高，PbTe的商业化应用受到影响。Se元素在地壳中的含量是Te元素的50倍，价格相对低廉。然而，PbSe的性能不佳，体现在晶格热导率相对较高和载流子浓度较低。固溶合金的方法可以有效降低晶格热导率，从而优化PbSe的热电性能。若是将PbSe及其化合物的性能提升到与PbTe及其合金相当的水平，PbSe就有很大的希望替代或是部分替代PbTe，从而在热电领域得到广泛应用。PbSe和PbTe是完全固溶的，并且两者具有相似的能带结构，因此可以简化对输运性能的讨论，无须考虑形成固溶体后引起的能带结构变化。因此，将PbTe与PbSe固溶，有望获得较高的热电性能。
图1 Pb1+xSeTex（x=0，0.05，0.1，0.2，0.3）（a）在SPS后的XRD图谱以及（b）晶格常数的变化
图2 Pb1+xSeTex（x=0.05，0.1，0.2，0.3）断面的（a~d）二次电子模式SEM图像和（e~h）背散射模式SEM图像：（a，e）x=0.05；（b，f）x=0.1；（c，g）x=0.2；（d，h）x=0.3；（i）Pb1.3SeTe0.3的断面EDS结果
图3 Pb1.1SeTe0.1的（a）EDS图谱和（b）HRTEM图像
图4 Pb1+xSeTex（x=0，0.05，0.1，0.2，0.3）的电输运性能：（a）电导率；（b）塞贝克系数；（c）功率因子
图5 Pb1+xSeTex（x=0，0.05，0.1，0.2，0.3）的热输运性能：（a）热导率；（b）晶格热导率；（c）电子热导率和（d）热电性能（ZT）
通信作者：林元华，清华大学教授，材料学院院长。目前主要从事用于储能的氧化物介质陶瓷及薄膜材料、用于温差发电的高性能氧化物热电材料及器件等方面的研究，在Science, Nat. Mat., Nat. Energy, Nat. Commun., Phys. Rev. Lett., Phys. Rev. B, Adv. Mater., JACS等期刊上发表SCI论文300余篇，引用超过30000余次，H因子100，获授权发明专利47项，在国内/国际会议上做特邀报告80次。曾获教育部长江学者特聘教授、国家杰出青年科学基金、教育部自然科学一等奖、建筑材料科学技术奖（基础研究类一等）、中国电子元件协会科技进步一等奖等奖励。目前是J. Adv. Ceram., Sci. Rep., Science China Materials等期刊主编/副主编、编委。现任热电材料与应用分会理事长、中国材料学会理事、中国硅酸盐学会特陶分会理事等学术职务。
《铜业工程》创刊于1984年，由江西铜业集团有限公司主管主办，是我国铜工业领域全面反映铜产业链技术进步和金属材料科技创新的双月刊。中国工程院外籍院士、加拿大工程院院士、加拿大皇家科学院院士徐政和为期刊特约主编。期刊为《有色金属领域高质量科技期刊分级目录（2023）》T3级别，同时被美国《化学文摘》、俄罗斯《文摘杂志》《中国核心期刊（遴选）数据库》《万方数据库》《维普中文科技期刊数据库》等国内外检索数据库平台收录。本刊主要刊登铜、铅锌、稀有金属、贵金属等有色金属在采选、冶金、加工、环保、分析测试等方面的最新科研成果及应用，以及有色金属领域产业数字化、“双碳”战略推进等研究论文和综述文章。
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