华东交通大学徐文媛教授团队:UiO-66/γ-Al₂O₃催化剂制备及其处理模拟公路污水的研究

文摘   2024-09-19 18:12   江西  



文章信息


UiO-66/γ-Al₂O₃催化剂制备及其处理模拟公路污水的研究

樊俊杰,刘思琪,徐雨,邵露霞,方智利,彭家喜,廖梦垠,查文玲,徐文媛

(华东交通大学材料科学与工程学院,江西 南昌 330013)


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引用格式:

樊俊杰,刘思琪,徐雨,邵露霞,方智利,彭家喜,廖梦垠,查文玲,徐文媛. UiO-66/γ-Al₂O₃催化剂制备及其处理模拟公路污水的研究[J]. 铜业工程,2024(4):15-21.

FAN Junjie, LIU Siqi, XU Yu, SHAO Luxia, FANG Zhili, PENG Jiaxi, LIAO Mengyin, ZHA Wenlin, XU Wenyuan. Preparation of UiO-66/γ-AlO catalyst and application in simulated highway wastewater treatmen[J]. Copper Engineering, 2024(4):15-21.

doi: 10.3969/j.issn.1009-3842.2024.04.002


摘要


公路废水含有许多有机大分子污染物,如果直接排放将会对环境造成巨大的危害。为此,采用水热合成法,以ZrCl作为金属离子源,以对苯二甲酸作为有机配位体,以N΄N-二甲基酰胺溶液为溶剂,制备了金属有机骨架材料UiO-66,然后采用原位生长法制备了UiO-66/γ-AlO复合材料,用于处理模拟公路污水。通过X-射线衍射仪(XRD),扫描电镜(SEM),能谱仪(EDS),傅里叶红外光谱仪(FT-IR),热重分析仪(TG)等方法对UiO-66/γ-AlO复合材料进行了表征,主要考察了其处理酸性品红模拟公路污水与处理实际公路污水的催化降解效果。分析了催化剂加入量、反应时间、酸性品红溶液初始质量浓度、酸性品红溶液初始体积等因素对催化过程的影响。结果显示,UiO-66/γ-AlO去除酸性品红的最佳条件为:UiO-66/γ-AlO加入量为1.00 g,催化反应时长为1 h,酸性品红初始质量浓度为40 mg/L,初始体积为50 mL。在此条件下酸性品红的去除率为97.52%,实际公路污水中污染物的去除率为40.63%。


研究背景


公路污水包括施工时产生的污水和雨水冲洗产生的污水。沥青、油料和水泥等物质是公路常用建筑材料,这些材料成分较为复杂,并含有许多有机大分子污染物。公路污水如果不经处理直接排放到江河流域,就会对周围的环境造成巨大的危害。为了落实国家的可持续发展政策,解决公路污水处理问题意义重大。催化降解技术因工艺简单、成本低廉和绿色环保等优点,成为当下污水处理研究的热点。

金属有机骨架材料(metal-organic frameworks,简称MOFs)是一种由无机有机组分通过自组装杂化后形成的新型多孔材料,广泛应用于催化、吸附、分离、能量存储和转化等方面。Chen等设计并合成了一种MOFs衍生的氮掺杂碳材料负载单原子钨催化剂(W-SAC),用于碱性条件下高效、稳定的电化学催化析氢过程。在众多MOFs材料中,UiO-66是目前已知配位数最高的MOFs材料。UiO-66是由ZrO(OH)(ZrCl原位水解)阳离子节点和有机配体1,4-对苯二甲酸(BDC)周期排列形成的代表性微孔MOFs材料。该系列材料具有较大的比表面积、高孔隙率和类半导体等特点,研究人员常将其与其他材料复合应用于催化反应。张秋云等采用水热法合成了TiO@UiO-66光催化剂,并进行了催化降解有机染料的研究,在可见光照射下反应120 min时,对罗丹明B的去除率为87.7%。MOFs复合材料克服了单一MOFs材料形状不规则、亚微米尺寸、尺寸分布较大、稳定性较差以及难以再利用等缺陷,同时MOFs复合材料中异质结的结构有利于改善材料的催化特性。

γ-AlO和MOFs一样,都有着比表面积大、多孔隙结构、力学强度优异和与活性物质吸附能力强等特点。大量研究表明γ-AlO作为催化剂载体能够显著提高复合材料的催化性能,且γ-AlO的存在有助于降解溶于水的臭氧,形成氧化性更强的物质•OH,能有效提升水中污染物的去除率。
本研究制备了UiO-66/γ-AlO复合材料,并考察了其用于降解酸性品红(含有类似基团)和公路废水的效果,可为制备高性能污水处理催化剂提供思路和方法。


图文速览


图1 UiO-66和UiO-66/γ-AlO的XRD图


图2 UiO-66和UiO-66/γ-AlO的FT-IR图


图3  (a)UiO-66和(b)UiO-66/γ-AlO的SEM图


图4  UiO-66/γ-AlO的EDS元素分布图

图5  UiO-66和UiO-66/γ-AlO的TG曲线


图6  (a)催化剂加入量,(b)反应时间,(c)溶液初始体积和(d)溶液初始质量浓度对去除率的影响


结论

1)本实验采用水热法成功制备了UiO-66金属有机框架材料,且通过溶胶-凝胶法成功制备了UiO-66/γ-AlO复合材料。
2)UiO-66/γ-AlO催化酸性品红溶液的最佳条件为:催化剂加入量为1.00 g,反应时长为1 h,酸性品红初始质量浓度为40 mg/L,初始体积为50 mL,此时酸性品红去除率最佳,为97.52%。

3)UiO-66/γ-AlO催化剂制备方法简单,制备材料低廉易得,且对废水中部分有机污染物具有较高的去除率,在处理公路废水方面具有一定的应用前景。


作者简介


通信作者:徐文媛,江西省井冈学者特聘教授,博导,一级主讲教师,江西省化学化工学会理事,江西省材料学会理事,新加坡Viser专家库材料工程专业委员会委员,环境材料专家委员会理事,中国化学会会员,Frontiers in Chemistry、Polymers专刊编委,校教学督导组成员,院督导组组长,ACS Sustainable Chemistry & Engineering, Chin. J. Struc. Chem., 《化学学报》等SCI一区、三区期刊审稿人,是国家基金委、京粤鄂湘冀豫皖晋藏赣藏等省市科技、重大、人才和奖励项目评审专家,是全国互联网+创新创业大赛和教学创新大赛评委,江西省直事业单位公开招聘面试考官,首届全国青少年物理化学大赛江西赛区评委,全国教师教学创新大赛评委,曾在国际催化会议、中国化学会年会、全国催化会议等国内外会议受邀作邀请报告、分会主持和口头报告,连续三届华东交通大学教学督导组成员、院督导组组长,同时兼任国昌环保科技有限公司顾问。研究方向为有机硅歧化、MOFs核壳催化剂、反应机理和污水处理等研究。共主持国家自然科学基金课题4项(其中面上课题1项);承担省级课题8项,厅级课题9项,横向课题3项,校立课题2项。获得省级教学成果二等奖1项,排名第一;获省微课比赛二等奖1项、省教学比赛三等奖1项。共发表论文146篇,其中SCI收录论文62篇,EI收录9篇,ISTP收录1篇,CPCI-S收录1篇,CSCD论文23篇,核心40篇;以第一发明人申请发明专利10项,授权7项;出版教材2本(其中“国家十二五规划教材(科学出版社)”1本)和多媒体课件光盘1张。


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