欢迎下滑阅读了解更多 ⬇️
Recent progress in solar-driven CO₂ reduction to multicarbon products Mengqian Li†, Zequn Han†, Qinyuan Hu†, Wenya Fan, Qing Hu, Dongpo He, QingXia Chen*, Xingchen Jiao* and Yi Xie**
Chem. Soc. Rev., 2024, 53, 9964-9975请点击文末「阅读原文」链接，或复制以下链接到浏览器中打开原文： https://doi.org/10.1039/D4CS00186A
从左至右：胡秦源、韩泽群、李梦倩
从左至右：范文亚、胡青、何东坡
范文亚现于江南大学化学与材料工程学院攻读化学工程硕士学位，目前的研究兴趣包括纳米材料的组装和电催化 CO₂ 还原。胡青现于江南大学化学与材料工程学院攻读化学工程硕士学位，研究兴趣为一维无机功能纳米材料的合成和组装方法。何东坡 2023 年获得大连工业大学轻工技术与工程硕士学位，现于江南大学化学与材料科学学院攻读博士学位，主要研究低维固体材料的能源和环境催化。
引言
在众多减少大气 CO₂ 的策略中，利用光催化剂催化 CO₂ 转化为燃料被认为是一种非常有前途的方法。这种方法不仅有助于减缓气候变化，而且还提供了生产可再生燃料的机会，使其成为未来可持续发展战略中一个引人注目的解决方案。
CO₂ 光还原得到的产物大致可分为 C₁ 产物和 C₂₊ 产物；相较于 C₁ 产物，C₂₊ 产物的应用更加广泛、附加值更高并且具有高能量密度和经济价值，是生产长链烃燃料的理想原料。但是，到目前为止，文献中记录的大多数 CO₂ 光还原反应主要是生成 C₁ 产物，只有少量的反应可以同时观察到 C₁ 产物和 C₂₊ 产物的生成。
在光催化还原 CO₂ 的过程中，C₂₊ 产物的生成主要受限于 C₁ 中间体的脱附以及在复杂多电子还原过程中 C−C 偶联的缓慢动力学。因此，确保 C₁ 中间体——特别是 *CO和 *COOH ——的稳定性至关重要，它可以使随后的 C−C 偶联成为可能，从而促进 C₂₊ 产物的生成。也就是说，光催化 CO₂ 还原成 C₁ 产物和 C₂ 产物具有不同的反应途径。
原文 Scheme 1. CO₂ 光还原为 C₁ 产物和 C₂ 产物的不同反应途径。
当光催化剂具有电荷极化活性位点时，静电斥力被相邻 C₁ 中间体中明显不同的电荷分布所抑制。同时，如果吸附 C₁ 中间体的两个碳原子有适当的距离，那么就能控制两个 C₁ 中间体 C−C 偶联生成 C₂ 产物。相反，当光催化剂具有电荷平衡的活性位点时就将生成 C₁ 产物。鉴于此，光催化剂必须具有增加 C₁ 中间体吸附的特定位点、具备较高的偏电子密度以及含有较高浓度的可获得质子。因此，有必要通过在各种催化剂上促进 C−C 偶联的方式来稳定 C₁ 中间体以形成 C₂₊ 产物。
该篇综述将光催化 CO₂ 还原为 C₂₊ 燃料所涉及的催化剂进行了系统地分类。作者们总结了金属氧化物、金属硫化物、MXenes、金属有机框架 (MOFs) 作为光催化 CO₂ 还原为 C₂ 产物的催化剂的工作（它们的双活性位点可以促进 C−C 偶联），以及共价有机框架 (COFs)、氮化碳 (C₃N₄)、金属磷化物和石墨烯作为光催化 CO₂ 还原成 C₂₊ 产物的助催化剂方面的工作（它们含有可以诱导 C−C 偶联的双活性位点）。另外还对生成 C₂₊ 产物具有选择性的原因进行了总结。最后对新型光催化剂的设计、催化机理的研究和光催化 CO₂ 光还原成多碳产物的应用要求进行了总结和展望。
原文 Scheme 2. 通过多种不同材料（增强 C–C 偶联）将 CO₂ 光还原为 C₂₊ 产物，其中金属氧化物、金属硫化物、MXenes 和 MOF 为催化剂，而 COF、氮化碳 (C₃N₄)、金属磷化物和石墨烯为助催化剂。
CO₂ 光还原制备 C₂₊ 产物的挑战和原理。 如何促进催化剂上的 C–C 偶联以实现由 CO₂ 制备 C₂₊ 产物。 如何促进助催化剂上的 C–C 偶联以实现由 CO₂ 制备 C₂₊ 产物。 对 CO₂ 光转化制备 C₂₊ 产物实际应用需求的展望。
综述目录
Introduction
引言
Strategies for boosting the overall photoconversion efficiency
提升整体光转换效率的策略Catalysts that can realize photocatalytic CO₂-to-C₂₊ product properties 可实现 CO₂ 转化为 C₂₊ 产物的催化剂
Cocatalysts that can trigger the photocatalytic CO₂-to-C₂₊ product properties 可触发 CO₂ 转化为 C₂₊ 产物的助催化剂
Other kinds of materials
其它类型的材料
Conclusions and outlooks
结论与展望原文图 7：CO₂ 光还原的未来进展展望。
期刊介绍
rsc.li/chem-soc-rev
Chem. Soc. Rev.
| 2-年影响因子* | 40.4分 |
| 5-年影响因子* | 48.1 |
| JCR 分区* | Q1 化学-综合 |
| CiteScore 分† | 80.8分 |
| 中位一审周期‡ | 44.7 天 |
Chem Soc Rev (Chemical Society Reviews) 是全球领先的综述类期刊，所发表的高影响力、高易读性的综述论文代表了化学科学的最前沿，体现了最高的质量和强大的国际影响力。本刊特别鼓励论文作者之间的跨国和跨学科合作。
Jennifer Love
🇨🇦 卡尔加里大学
|
|
Editorial board members
|
|
* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)
† CiteScore 2023 by Elsevier
📧 RSCChina@rsc.org
