上海大学王亮团队: 二维新材料在质子交换膜电解槽中实现安培级电流密度高效析氧

学术   2024-12-13 15:01   上海  

研究背景

水电解制氢由于具有高灵活性和迅速响应等关键优势,已成为一种非常有前景的制氢方案。

  • 与传统的碱性电解相比,质子交换膜 (PEM) 电解是一种很有前途的制氢技术,但阳极极化是一个关键挑战。
  • 金属有机骨架 (MOF) 由于其具有高比表面积、高孔隙率和结构可调性,在电催化领域具有巨大的潜力。
  • 与此同时,碳量子点 (CQD) 作为一种应用广泛的材料,具有优异的光生电子转移特性和稳定性。

最近的研究表明,CQD 与其他材料的集成可以调节复合材料的内部电子结构,从而增强其物理化学性能,使其成为原位合成先进二维材料的有力的候选者。

文章简介

近日,上海大学王亮研究员团队提出一种自下而上的合成策略,利用超声辅助剥离设计了由 CQD 原位诱导具有高电催化氧化活性的镍铁双金属有机框架纳米片(NiFe-MOF-CQD)。
该方法消除了对复杂且低效的剥离技术的依赖,合成的 NiFe-MOF-CQD 纳米片厚度仅为 10 纳米,使得反应活性位点得到充分暴露。经由 CQD 诱导合成的 NiFe-MOF-CQD 纳米片极大提升了电催化氧析出反应性能,在电流密度为 10 mA cm⁻² 时,过电位仅为 280 mV,Tafel 斜率为 71.98 mV dec⁻¹。原位 FTIR 光谱进一步分析表明,NiFe-MOF-CQD 的电催化氧析出反应机制主要遵循吸附质演化机制。
使用 NiFe-MOF-CQD 作为阳极催化剂的 PEM 电解槽表现出优异的性能,只需要施加 1.79、1.89 和 2.00 V 电压就可以分别达到 1.0、1.5 和 2.0 A cm⁻² 的工业级电流密度。此外,在 2 V 电压下,电流密度保持在 2 A·cm⁻² 长达 7 小时以上,证明了 NiFe-MOF-CQD 具有优异的电化学活性和长期稳定性。
  • Fig. 1. NiFe-CQD-MOF 样品的合成过程示意图.

  • Fig. 2. (a) CQD、(c) NiFe-MOF 和 (e) NiFe-MOF-CQD 的 TEM 图像;(b) CQD、(d) NiFe-MOF 和 (f) NiFe-MOF-CQD 的 AFM 图像;(g) NiFe-MOF-CQD 的 EDS 能谱图.

  • Fig. 3. (a) NiFe-MOF 和 NiFe-MOF-CQD 的 XRD 谱图;(b) NiFe-MOF 和 NiFe-MOF-CQD 的拉曼光谱;(c) NiFe-MOF 和 NiFe-MOF-CQD 的 FT-IR 谱图;NiFe-MOF 和 NiFe-MOF-CQD 的 (d) O 1s, (e) Ni 2p 和 (f) Fe 2p 的高分辨率 XPS 光谱.

  • Fig. 4. (a) 1.0 M KOH 下 NiFe-MOF 和 NiFe-MOF-CQD 的线性扫描伏安曲线和 (b) 相应的塔菲尔斜率图;(c) NiFe-MOF 和 NiFe-MOF-CQD 在 1.50 V vs. RHE 下的尼奎斯特曲线图;(d) 不同扫描速率下 NiFe-MOF-CQD 的 CV 曲线:20、40、60、80 和 100 mV/s(从内到外);(e) NiFe-MOF 和 NiFe-MOF-CQD 的双层电容拟合曲线;(f) 1.50 V vs. RHE 测试下 NiFe-MOF-CQD 在 1.0 M KOH 中的原位拉曼光谱;(g) 1.50 V vs. RHE 测试下 NiFe-MOF 和 (h) NiFe-MOF-CQD 在 1.0 M KOH 中的原位红外光谱.

  • Fig. 5. (a) 组装好的 PEM 电解槽和膜电极组件照片;(b) PEM-WE 器件反应原理图;(c) NiFe-MOF-CQD 在 PEM 电解槽测试的电压-电流密度极化曲线;(d) NiFe-MOF-CQD 在 PEM 电解槽中保持 2 A cm-2 的电压稳定性测试;(e) NiFe-MOF-CQD 在 PEM 电解槽中施加 2 V 时的电流稳定性测试.

该研究成果不仅促进了绿色低碳发展,而且为氢能和化学工业的发展奠定了坚实的基础,为二维材料在工业规模 PEM 水电解中的应用树立了里程碑。

该成果以 “Carbon quantum dot-mediated binary metal–organic framework nanosheets for efficient oxygen evolution at ampere-level current densities in proton exchange membrane electrolyzers” (《碳量子点介导的二元金属有机框架纳米片在质子交换膜电解槽中实现安培级电流密度下高效析氧》) 为题,发表在英国皇家化学会期刊 Journal of Materials Chemistry A 上,并入选为 hot article

论文信息

  • Carbon quantum dot-mediated binary metal–organic framework nanosheets for efficient oxygen evolution at ampere-level current densities in proton exchange membrane electrolyzers

    Qianjia Ni, # Shiyuan Zhang, # Kang Wang, Huazhang Guo, Jiye Zhang, Minghong Wu, Liang Wang*王亮,上海大学)

    J. Mater. Chem. A, 2024, 12, 31253-31261
    https://doi.org/10.1039/D4TA06855F

作者简介

倪钱佳 硕士研究生
上海大学
本文第一作者,上海大学环境与化学工程学院化学工程与技术专业 2022 级硕士研究生,导师王亮研究员,主要从事水电解(包括析氢、析氧反应)、小分子催化氧化以及氧还原电催化材料的研究。






王亮 研究员
上海大学

本文通讯作者,上海大学研究员,博士生导师,上海市东方学者。长期从事碳纳米功能材料的绿色可控制备与应用研究。近年来在 Science Advances、Nature Communications、Advanced Materials、Materials Today、ACS Nano和Advanced Functional Materials 等期刊上发表 SCI 论文 100 余篇,其中 ESI 高被引论文 20 篇,封面论文 8 篇,论文他引次数 9500 余次,H 指数 52。先后主持国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金青年项目、上海市青年科技英才扬帆计划、上海市浦江人才计划等多项基金。曾五次入选全球前 2% 顶尖科学家。

期刊介绍

Materials with applications in energy & sustainability

rsc.li/materials-a

J. Mater. Chem. A

2-年影响因子*10.7
5-年影响因子*10.8
JCR 分区*Q1能源与燃料
Q1化学-物化
Q1材料-多学科
CiteScore 分19.5
中位一审周期30 


Journal of Materials Chemistry A和 报道材料化学各领域的高质量理论或实验研究工作。这三本期刊发表的论文侧重于报道对材料及其性质的新理解、材料的新应用以及材料合成的新方法。Journal of Materials Chemistry A和 的区别在于所报道材料的不同预期用途。粗略的划分是,Journal of Materials Chemistry A 报道材料在能源和可持续性方面的应用,Journal of Materials Chemistry B 报道材料在生物学和医学方面的应用,Journal of Materials Chemistry C 报道材料在光学、磁学和电子设备方面的应用。

Editor-in-Chief
  • Anders Hagfeldt
    🇸🇪 乌普萨拉大学

Scientific editors
  • Sofia Calero
    🇳🇱 埃因霍芬理工大学

  • Serena Cussen
    🇮🇪 都柏林大学学院

  • Frank Osterloh
    🇺🇸 加州大学戴维斯分校

  • Xiaowei Zhan (占肖卫)
    🇨🇳 北京大学

Associate editors

  • Veronica Augustyn
    🇺🇸 北卡罗来纳州立大学

  • Viola Birss
    🇨🇦 卡尔加里大学

  • Ghim Wei Ho (何锦韦)
    🇸🇬 新加坡国立大学

  • Yun Jeong Hwang
    🇰🇷 首尔国立大学

  • Kisuk Kang
    🇰🇷 首尔国立大学

  • Subrata Kundu
    🇮🇳 中央电化学研究所(CSIR-CECRI)

  • Dan Li (李丹)
    🇨🇳 暨南大学

  • Yi-Chun Lu (卢怡君)
    🇨🇳🇭🇰 香港中文大学

  • Jennifer Rupp
    🇩🇪 慕尼黑工业大学

  • Miriam Unterlass
    🇩🇪 康斯坦茨大学

  • Lydia Helena Wong
    🇸🇬 南洋理工大学

  • Li-Zhu Wu (吴骊珠)
    🇨🇳 中科院理化所

  • Yusuke Yamauchi
    🇦🇺 昆士兰大学

  • Zhen Zhou (周震)
    🇨🇳 南开大学

* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)
 CiteScore 2023 by Elsevier
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