南昌航空大学Nat. Commun.：电荷限域Fe单原子上电荷转移介导高碘酸生成单线态氧
学术
2024-11-13 20:17
上海
电子转移过程（ETP，The electron transfer process）能够直接从污染物中捕获电子，因此避免催化剂的氧化还原循环。但是，ETP通常导致生成低聚物，而且可能将氧化剂还原。有鉴于此，南昌航空大学邹建平教授、张龙帅副教授等设计了结构为Fe-N3S1的电荷限域Fe单原子催化剂（Fe/SCN），通过限制氧化剂能够得到的电子数量促进产生1O2，实现了通过ETP氧化剂进行污染物活化。要点1. 通过ETP和1O2之间结合，Fe/SCN活化高碘酸盐PI（periodate）体系具有优异的污染物降解性能。实验表征和DFT理论计算结果表明，强氧化能力的Fe/SCN-PI*配合物能够激发ETP过程，同时电荷限制效应导致PI的单电子活化产生1O2。要点2. 在Fe/SCN+PI体系中，ETP实现了100 %的脱氯选择性和1O2的开环避免了低聚物的产生，实现了大分子污染物转化为小分子可生物降解产品。Fe/SCN+PI体系展示了优异的抗干扰能力和应用前景。这项工作开发了使用ETP的电子激活氧化剂来产生活性物种，为电荷限制效应设计单原子催化剂提供新途径。Tang, Q., Wu, B., Huang, X.et al. Electron transfer mediated activation of periodate by contaminants to generate 1O2 by charge-confined single-atom catalyst. Nat Commun 15, 9549 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-53941-8https://www.nature.com/articles/s41467-024-53941-8
