AM：稀土Tb单原子调控电子性质增强尿素氧化和电解水
学术
2024-11-13 20:17
上海
在尿素辅助电解水反应过程中，单原子（SA）催化剂为氢气（H2）产生和污染水处理提供了一种可行的替代方案。但是，电子结构的稳定性、较低的单原子含量、固有的缓慢动力学和不平衡的吸附-解吸步骤是其大规模实施的瓶颈。有鉴于此，安徽大学李鹏、柳守杰、越南岘港大学Viet Q. Bui等报道了稀土铽单原子（Tb SA）在富含缺陷的Co3O4上拓扑稳定(TbSA@d-Co3O4)通过Tb-O配位用于尿素氧化反应（UOR）和HER反应。要点1. 由于Tb SA与d-Co3O4的强相互作用Tb SA@d-Co3O4 UOR和HER分别在1.27 V和-35 mV下实现了10 mA cm-2的电流密度。值得注意的是，当Tb SA@d-Co3O4作为双电极系统中的双功能催化剂，它只需要1.22 V即可获得10 mA cm-2，并在100小时内具有出色的操作稳定性。混合电解槽可以通过摩擦纳米发电机、AA电池和标称电势为1.5 V的太阳能电池板成功通电。要点2. 机理研究结果表明，d-Co3O4中的“Tb SA”单原子具有更好的中间体吸附-解吸的平衡反应能量和UOR的良好电荷转移特性，因此降低了过电势的决定步骤。这项工作为探索稀土“f区”元素的催化性能提供了一种新的方法，展示了通过结构调控制造性能先进的电催化剂。Sara Ajmal, Aamir Rasheed, Wenxiang Sheng, Ghulam Dastgeer, Quynh Anh T. Nguyen, Peihong Wang, Ping Chen, Shoujie Liu, Viet Q. Bui, Manzhou Zhu, Peng Li, Dingsheng Wang, Synergetic Modulation of Electronic Properties of Cobalt Oxide via “Tb” Single Atom for Uphill Urea and Water Electrolysis, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202412173https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202412173
