Nat. Commun.：Ni配对的异原子对实现氢自由基促进的CO2电还原
学术
2024-11-16 20:09
上海
氢化步骤会产生吸附的*COOH中间体，这会降低CO2电催化还原为CO的速度。近日，北京化工大学Zhenyu Sun，香港理工大学Ming Yang，北京理工大学Xinyi Tan报道了一种有助于此氢化步骤的氢自由基(H·)转移机制，该机制通过构建Ni配对的异双原子对来实现，从而大大增强了CO2到CO的转化动力学。要点1. Ni的配对金属（表示为M）催化水/质子还原的Volmer步骤以产生吸附的*H，转化为H·，从而将CO2还原为羧基自由基(·COOH)。随后，Ni配对物在放热反应中吸附·COOH，从而消除了CO2电化学氢化通常的高能量损失。要点2. 通过调节M位（使用Cd、Pt或Pd）的H吸附强度可以优化H·的形成，最终显著提高CO2还原率和CO生成率，在水性电解质中提供97.1%的法拉第效率(FE)，在离子液体溶液中提供高达100.0%的FE。Yao, Z., Cheng, H., Xu, Y. et al. Hydrogen radical-boosted electrocatalytic CO2 reduction using Ni-partnered heteroatomic pairs. Nat Commun 15, 9881 (2024).DOI：10.1038/s41467-024-53529-2https://doi.org/10.1038/s41467-024-53529-2
