Nat. Commun.：CeO2上CO活化与加氢活性位点的动态控制和定量化
学术
2024-11-12 20:02
上海
二氧化铈（CeO2）是一种广泛使用的氧化物催化剂，但其活性位点的性质仍然难以捉摸。有鉴于此，上海科技大学杨帆研究员等通过结合模型和粉末催化剂研究，阐明了二氧化铈催化CO活化和加氢的构效关系。要点1. 结构明确的二氧化铈簇在平面CeO2(111)上合成，并表现出Ce配位数的动态和可调范围，这增强了它们与CO的相互作用。还原的二氧化锆团簇（如Ce3O3）强烈的与CO结合，并且有助于解离，但是接近化学计量比的簇（如Ce3O7）对CO的吸附作用比较弱，而且通过形成碳酸盐促进氧化。与二氧化铈表面不同，负载二氧化铈簇具有动态性能和更高的催化活性，与粉末二氧化铈催化剂相似。要点2. 模型研究结果能够提供定量研究粉末二氧化铈表面的活性位点，而且为二氧化铈催化剂的合成气转化研究提供帮助。这项工作标志着向模型导向催化剂设计的飞跃，并强调了结构特定的位点对于催化的重要性。Shao, W., Zhang, Y., Zhou, Z.et al. Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation. Nat Commun 15, 9620 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53948-1https://www.nature.com/articles/s41467-024-53948-1
