苏州大学/西安交通大学Nat. Commun.：Cu配位聚合物中取代基调控增强CO2电还原制多碳产物
学术
2024-11-10 19:57
上海
CO2电化学还原是一条具有前景的实现碳中和的路线，但是通常电催化还原CO2面临着生成碳酸盐/碳酸氢盐导致的损失，因此电催化还原CO2变得高能耗。酸性环境有助于缓解高能耗，但是同时由于生成H2和CO的竞争性反应，导致酸性环境下，目标产物尤其是C2+法拉第效率降低。有鉴于此，苏州大学王昱沆教授、惠静姝副教授、西安交通大学苏亚琼等报道调节修饰Cu催化剂的苯并咪唑配体的2-位取代基长度，实现了增强酸性体系CO2电催化还原为C2+产物的选择性。要点1. 发现增强取代基的长度，将氢（H）取代基变成壬基（nonyl），能够提高H+扩散的阻碍，降低Cu-Cu配位数目，有助于CO中间产物的还原反应。通过这种方法，CO加氢和C-C偶联反应在60 mA cm-2电流密度的选择性提高24倍。要点2. 修饰戊烷的CuCP催化剂的最高C2+产物法拉第效率达到70 %，在180 mA cm-2电流密度的单程CO2-to-C2+转化率达到~54 %。Deng, H., Liu, T., Zhao, W.et al. Substituent tuning of Cu coordination polymers enables carbon-efficient CO2 electroreduction to multi-carbon products. Nat Commun 15, 9706 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-54107-2https://www.nature.com/articles/s41467-024-54107-2
