李亚栋院士/李治/刘锦程JACS：实现S中毒Pd催化剂的回收再利用！
学术
2024-11-14 09:10
上海
Pd催化剂是重要的工业催化剂，在许多工业催化反应中应用，但是Pd催化剂通常容易受到毒化。硫是一种容易导致Pd催化剂毒化的常见元素。S能够与Pd之间形成非常强的Pd-S化学键，因此如何回收深度毒化的Pd催化剂非常困难。有鉴于此，清华大学李亚栋院士、李治、南开大学刘锦程教授等报道一种自上而下的策略能够将Pd的硫化物转化，在一步热化学反应过程中将Pd硫化物转化为Pd单原子位点。将Pd4S模型催化剂纳米粒子负载到ZIF-8载体上，通过热处理转化为修饰在硫掺杂碳载体上的Pd单原子催化剂，将其记作Pd1/N-S-C。在原子化转化过程中生成了PdZn金属间化合物。DFT理论计算结果表明生成的PdZn能够导致金属纳米粒子相邻位点形成空穴，促进原子化过程的进行。这项研究能够用于硫毒化的Pd/C商用催化剂的回收，为商用Pd/C催化剂的回收利用提供可能。最好的Pd1/N,S-C催化剂具有优异的催化活性，在乙炔半加氢催化反应中比Pd4S催化剂更好的效果。Qiheng Li, Shoujie Liu, Jin-Cheng Liu*, Zhi Li*, and Yadong Li*, Recycling Sulfur-Poisoned Pd Catalysts via Thermal Atomization for Semi-Hydrogenation of Acetylene, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c11305https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11305
