苏州大学孙启明/王炯，新发JACS！分子筛催化性能新高度！

学术 2024-11-02 08:30 广东

【做计算找华算】理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！

研究背景

随着全球对可再生能源和环保技术需求的快速增长，开发高效的储能和能量转换技术已经成为科学界和工业界的重要研究方向。当前，传统的电催化材料多以贵金属催化剂为主，如铂、钯等。然而，这些材料成本高昂且在环境影响等方面都存在显著缺陷，限制了它们的大规模应用。因此，开发具有良好催化性能且更加经济、环境友好的替代材料成为一种必然的趋势。

成果简介

基于此，孙启明教授与王炯教授联手设计了基于分子筛（Silicalite-1）的高效催化剂，该项成果以“To Investigate Electron Transfer Properties on Silicalite‑1 Zeolite for Potential Electrocatalytic Applications”为题，发表在国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society上。

本文详细探讨Silicalite-1在电催化反应中的电子转移能力，深入研究了其在不同条件下的反应活性和稳定性。通过该研究，期望为Silicalite-1在未来新能源技术中的应用提供理论支持，为电催化剂设计和储能系统开发提供科学依据。

作者简介

孙启明教授：2007 ~2016年，分别在吉林大学获得学士和博士学位，导师为于吉红院士。2016年~2020年，先后在吉林大学、香港中文大学及新加坡国立大学从事博士后研究。2020年9月加入苏州大学材料与化学化工学部担任特聘教授，博士生导师。其中以第一/共同第一作者或通讯作者在Chem、J. Am. Chem. Soc.（4篇）、Angew. Chem.（4篇）、Adv. Mater.（4篇）、Natl. Sci. Rev.、Adv. Sci.、Matter等重要学术期刊论文。2020和2021年先后荣获中国化学会“菁青化学新锐奖”和中国分子筛“新秀奖”。2021年获聘江苏省特聘教授，2022年荣获姑苏创新创业领军人才，并作为首席科学家主持国家重点研发计划青年科学家项目等。

王炯教授：2015年博士毕业于南京大学，导师夏兴华教授（长江学者、杰青)，2015-2019年在新加坡南洋理工大学从事博士后研究，合作导师新加坡工程院王昕院士，2020-2021年在西北工业大学化学制造研究院开展独立研究工作。2021年6月加入苏州大学材料与化学化工学部、化学科学国际合作创新中心，任特聘教授至今。研究兴趣包括设计异相分子电催化剂，探索电催化剂性能的普适性描述因子，应用于能源转化和存储。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Sci. Adv.等期刊发表顶级论文3。

研究亮点

1、Silicalite-1在电化学反应中展现出高效的电子转移效率。其三维孔道结构和Si-O-Si骨架提供了稳定的电子传输路径，能够有效促进氧化还原反应中的电子传递过程。

2、通过调控Silicalite-1的合成条件，如温度、模板剂用量、酸碱度等，能够显著提升其电子转移性能。这一发现具有重要意义，因为它表明可以通过简单的工艺调控来增强Silicalite-1的电化学性能，使其在不同的反应环境中均能表现出稳定的催化活性，适应广泛的应用需求。

3、Silicalite-1的独特分子筛结构赋予了其多孔性的表面特征，不仅有助于电子的传导，还有效提升了反应物分子的吸附与扩散能力。这种结构特性能够抵抗中毒效应，使Silicalite-1在长时间电化学反应中仍然保持稳定的催化性能，具有应用于长寿命催化反应的潜力。

图文导读

图1 Silicalite-1结构表征

图1展示了Silicalite-1的微观结构和电子分布特性。通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）的表征，清晰地揭示了其孔道的高度有序性和表面形貌。这些结构特征不仅增强了材料的物理稳定性，也为电子传导提供了有效的路径，保证了在电化学反应过程中的高效电子转移。结构表征显示，Silicalite-1在不同条件下具有优异的热稳定性，适合高温环境下的电催化应用。

图2 Silicalite-1与对照材料的循环伏安图：揭示内外球电子转移动力学

图2展示了硅铝酸盐-1 (S-1)、MCM-48、SBA-15和SiO₂ MS在不同内球和外球电子转移探针溶液中的循环伏安曲线，并对比了各材料的电子转移速率常数 (k₀)。通过使用K₃[Fe(CN)₆]、FeCl₃、Ru(NH₃)₆Cl₃和甲基紫精 (MV) 作为标准电化学探针，评估了这些材料在内球电子转移 (ISET) 和外球电子转移 (OSET) 途径上的表现。结果表明，在K₃[Fe(CN)₆]和FeCl₃溶液中，S-1的内球电子转移速率常数显著高于MCM-48、SBA-15和SiO₂ MS，表现出更优异的电子转移性能，尤其是在微孔结构的作用下。相反，对于外球电子转移探针 (Ru(NH₃)₆³⁺/²⁺和MV²⁺/¹⁺)，各材料之间的电子转移速率差异不大，表明S-1的微孔结构对外球电子转移影响较小。

图3 Silicalite-1及对照材料的能带结构与电导特性分析

图3展示了硅铝酸盐-1 (S-1)、MCM-48、SBA-15和SiO₂ MS的电导特性和能带结构分析。通过Mott-Schottky图、Tauc图和能带结构图来对比这些材料的本征电导率和半导体特性。结果表明，所有样品均为n型半导体，S-1的导带位置为-0.82 eV，其他材料如MCM-48、SBA-15和SiO₂ MS的导带位置略有不同。同时，通过Tauc图分析，所有材料的带隙均超过4 eV，显示出较大的能隙。此外，电阻测量表明，这些材料的本征电导率都不高，暗示S-1的电子转移增强并不是由本征导电性决定的，而可能与其独特的微孔结构和表面官能团有关。

图4 样品的循环伏安图

图4展示了Silicalite-1、MCM-48、SBA-15和SiO₂ MS在不同电化学探针溶液中的循环伏安图，分别针对内球和外球电子转移 (ISET 和 OSET) 行为进行对比。实验通过将样品在探针溶液中浸泡后，测试其在无探针溶液中的电化学响应，评估孔道内的电子转移特性。结果表明，Fe³⁺/Fe²⁺探针的内球电子转移动力学在S-1的孔道内部显著优于外表面，而对于没有孔道的SiO₂ MS，几乎没有观察到电子转移电流。这表明S-1的微孔结构在加速内球电子转移方面起到了重要作用。同时，对于外球探针MV²⁺/MV⁺，孔道内部和外部的电子转移行为并没有明显的差异，暗示孔道的结构特性对外球电子转移的影响较小。

结论与展望

本研究全面分析了Silicalite-1在电催化中的电子转移特性，确认了其在氧化还原反应中的高效催化潜力。实验结果表明，Silicalite-1的独特孔道结构和化学稳定性使其在电化学反应中具备优异的电子传输能力。这一发现为Silicalite-1作为低成本、绿色电催化剂的实际应用奠定了基础，展现出其在新能源领域的广阔前景。

未来的研究可以着重于进一步优化Silicalite-1的结构设计，特别是通过表面改性和引入金属杂原子等手段，增强其电化学性能。此外，还可以探索Silicalite-1在其他电化学反应中的应用潜力，如水裂解制氢和二氧化碳还原反应。通过这些研究，Silicalite-1有望成为下一代高效电催化材料，为清洁能源的发展提供创新解决方案。

文献信息

To Investigate Electron Transfer Properties on Silicalite‑1 Zeolite for Potential Electrocatalytic Applications，Journal of the American Chemical Society，https://doi.org/10.1021/jacs.4c10258

做计算，找华算

🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。

🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏

👉 点击阅读原文加我，探索更多优惠💖

http://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzIyMzcyNDM0MA==&mid=2247611657&idx=5&sn=c9339b281cf352594be99992b8d6ce1f

催化开天地

催化开天地（Catalysis Opens New World），分享催化基本知识，关注催化前沿研究动态，我们只专注于催化！

最新文章

南京大学朱嘉/东南大学王金兰，AM！

黑大/南洋理工/厦大JACS: WN调制Pt电子结构，提升氢氧化和抗CO中毒性能

光催化！武汉理工大学/中国地质大学（武汉），Nature子刊！

催化||顶刊集锦：EES/Angew/JACS/AM/AFM/Adv. Sci./ACS Energy Lett.等

量子化学界的懒人福音来啦！MView软件发布会：让代码拜拜，高效计算嗨起来！！

地大/武理/郑大Angew: Bi2WO6上外延生长CuS，实现界面晶格匹配促进CO2光还原

厦门大学文玉华，ACS Catal.！

催化||顶刊集锦：JACS/Angew./Nat. Commun./AFM/ACS Catal.等成果

地大/武理/郑大Angew: Bi2WO6上外延生长CuS，实现界面晶格匹配促进CO2光还原

湖南大学邹雨芹，JACS！

量子化学界的懒人福音来啦！MView软件发布会：让代码拜拜，高效计算嗨起来！！

重磅！马普研究所所长，Science！

南师大/南通大学AFM: MoC中掺入Ru单原子，增强碱性HER反应

南昌大学徐香兰ACS Catal.: Mn掺杂起大作用，促进Ru/TiO2低温催化CO2甲烷化

厦门大学文玉华，ACS Catal.！

南师大/南通大学AFM: MoC中掺入Ru单原子，增强碱性HER反应

重磅！马普研究所所长，Science！

终极优惠来袭！理论计算全场8折，更有2000元+返利，不容错过！

黑龙江大学井立强/边辑/张紫晴，Nature子刊！

武汉大学定明月/顾向奎/徐艳飞，AFM！

中国科学技术大学江海龙团队，Angew！

中国科学院福建物质结构研究所王要兵课题组因科研工作需要，公开招聘科研秘书1名。

中国科学院大连化物所田文明/李仁贵，JACS！

华中师范大学黄义/天津大学张兵，发表Angew！

北大/哈工大，Angew：Ni4Mo合金作为氧泵，促进NiFe LDH晶格氧再生以稳定催化OER

中国科学院大连化物所田文明/李仁贵，JACS！

限时5折秒杀！同步辐射XRD/SAXS/XAS数据拟合/XAFS超级钜惠，羊毛放肆薅！

南京理工大学朱俊武/付永胜，新发Nature子刊！

南开大学焦丽芳，ACS Catal.: Cr掺杂调节Ni(OH)2电化学微环境，促进甲醇高效电氧化

催化||顶刊集锦：Nat. Commun./JACS/Angew./AM/AFM/ACS Catal.等成果

首创！南昌航空大学邹建平/张龙帅，Nature子刊！

催化||顶刊集锦：Nat. Commun./JACS/Angew./AM/AFM/ACS Catal.等成果

南开大学焦丽芳，ACS Catal.: Cr掺杂调节Ni(OH)2电化学微环境，促进甲醇高效电氧化

预存高至30%增值，华算科技七周年重磅加码，全年无忧，狂发顶刊！

JPCL：调控锐钛矿TiO2的表面特性以活化H2O2进行选择性氧化

福州大学&重庆大学，ACS Catal.！

西北工业大学，AFM: 构建梯度多孔高熵合金，用于安培电流密度下持久水分解

南昌大学王红明，Adv. Sci.: 调整Cu基串联催化剂中B含量，切换CO2电还原选择性

西北工业大学，AFM: 构建梯度多孔高熵合金，用于安培电流密度下持久水分解

福州大学&重庆大学，ACS Catal.！

三院院士领衔！光催化，再登Nature Catalysis！

预存高至30%增值，科研双11超级重磅加码，全年无忧，狂发顶刊！

清华大学王训/刘清达，JACS！

张华彬Nature子刊: UIO66-NH2中引入单Cu中心，优化甲烷光氧化反应路径

清华大学深研院干林/李佳，Nat. Commun！

张华彬Nature子刊: UIO66-NH2中引入单Cu中心，优化甲烷光氧化反应路径

清华大学王训/刘清达，JACS！

DigCat全球线上研讨会11月29日预告（报告人：新加坡国大，付先彪教授）

分类

时事

民生

政务

教育

文化

科技

财富

体娱

健康

情感

旅行

百科

职场

楼市

企业

乐活

学术

汽车

时尚

创业

美食

幽默

美体

文摘

原创标签

时事社会财经军事教育体育科技汽车科学房产搞笑综艺明星音乐动漫游戏时尚健康旅游美食生活摄影宠物职场育儿情感小说曲艺文化历史三农文学娱乐电影视频图片新闻宗教电视剧纪录片广告创意壁纸头像心灵鸡汤星座命理教育培训艺术文化金融财经健康医疗美妆时尚餐饮美食母婴育儿社会新闻工业农业时事政治星座占卜幽默笑话独立短篇连载作品文化历史科技互联网

发布位置

广东北京山东江苏河南浙江山西福建河北上海四川陕西湖南安徽湖北内蒙古江西云南广西甘肃辽宁黑龙江贵州新疆重庆吉林天津海南青海宁夏西藏香港澳门台湾美国加拿大澳大利亚日本新加坡英国西班牙新西兰韩国泰国法国德国意大利缅甸菲律宾马来西亚越南荷兰柬埔寨俄罗斯巴西智利卢森堡芬兰瑞典比利时瑞士土耳其斐济挪威朝鲜尼日利亚阿根廷匈牙利爱尔兰印度老挝葡萄牙乌克兰印度尼西亚哈萨克斯坦塔吉克斯坦希腊南非蒙古奥地利肯尼亚加纳丹麦津巴布韦埃及坦桑尼亚捷克阿联酋安哥拉