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摘要
钙钛矿量子点（PQDs）在发光二极管（LEDs）领域展现出良好的应用前景。然而，采用 PQDs 的近红外（NIR）LED 与在可见光范围内发光的 PQDs 相比，其外量子效率较低。一个根本问题源于 PQDs 的动态表面：配体损失和离子迁移到界面位置成为猝灭中心，导致陷阱辅助复合和载流子损失。苏州大学廖良生&王亚坤团队使用一种具有紧密结合能力的双齿液态试剂（甲脒硫氰酸盐，FASCN）来抑制配体损失和界面猝灭位点的形成：经 FASCN 处理的薄膜与原始油酸配体相比，结合能提高了四倍。此外，短配体（碳链 < 3）使处理后的薄膜电导率提高了八倍；FASCN 的液态特性避免了使用高极性溶剂，并保证了更好的钝化效果。高电导率确保了有效的电荷传输，使基于 PQD 的 NIR - LED 在 776nm 处具有创纪录的 1.6V 低电压。此外，经处理的 LED 的最高外量子效率约为 23%：这比对照样品高出两倍，是已报道的基于 PQD 的 NIR - LED 中的最高值。
01
两步纯化策略用于纯化合成的量子点，具体过程如下：
该策略有助于去除未反应的前驱体等杂质，提高量子点的纯度，为后续研究量子点的性能以及制备高性能的近红外发光二极管等应用提供了高质量的材料基础。在使用 FASCN 配体交换策略时，也是在这两步纯化过程中的第二步，用 FASCN 溶液替代甲基乙酸酯来进一步处理量子点，以优化量子点的性能。
02
FASCN 配体交换策略是在量子点（QDs）的制备过程中，于第二步纯化时引入的一种方法，用于改善量子点的性能：
- 溶液准备
将 FASCN 溶解在甲基乙酸酯中，配制成浓度为的 FASCN 溶液。 - 交换过程
在量子点的第二次纯化过程中，用上述 FASCN 溶液替代甲基乙酸酯。然后进行离心操作，收集沉淀。 - 后续处理
将收集到的沉淀溶解在辛烷中，从而得到经过 FASCN 处理的量子点溶液。该溶液在 4°C 下储存，以备后续使用。
这种配体交换策略能够使 FASCN 与量子点表面形成更强的结合，抑制配体损失和界面猝灭位点的形成，从而提高量子点薄膜的性能，如提升结合能、提高电导率、增强稳定性等，最终有助于制备出高效的近红外钙钛矿量子点发光二极管（PQD - LED）。
03
- 清洗与处理基底
使用去离子水、丙酮和 2 - 丙醇分别对氧化铟锡（ITO）/ 玻璃基底进行超声清洗，时长均为 60 分钟。清洗后用氮气吹干，然后用紫外臭氧处理 15 分钟。 - 旋涂 PEDOT:PSS 层
将 PEDOT:PSS 溶液以 4000rpm 的转速旋涂在基底上，旋涂时间为 30 秒。接着在 150°C 的热板上退火 15 分钟，退火后冷却至室温。 - 旋涂 poly - TPD 层
将浓度为的 poly - TPD 氯苯溶液以 4000rpm 的转速旋涂在 PEDOT:PSS 层上，旋涂时间为 40 秒。在氮气气氛下于 100°C 烘烤 15 分钟。 - 旋涂量子点层
将量子点以 3000rpm 的转速旋涂在 poly - TPD 层上，旋涂时间为 40 秒，然后退火 60 分钟以蒸发溶剂。 - 热蒸发电极层
使用热蒸发系统在高真空（）下通过掩膜依次沉积约 60nm 的 PO - T2T、约 2nm 的 Liq 和约 80nm 的 Al。
03
- 开启电压低
开启电压低至 1.6V。 - 辐射率高
峰值辐射率为，是未处理的四倍。 - 电致发光光谱特性好
EL 光谱在 1.6 - 6V 电压范围内保持对称，峰值波长为 776nm。半高全宽（FWHM）为 45nm，且光谱稳定。 - 外量子效率高
冠军 EQE 达到 22.86%，是未处理的近两倍，在已报道的基于 PQD 的 NIR - LED 中处于最高水平。具有良好的重现性，二十个相同工艺制备的 LED 平均 EQE 为 20.7%，标准差为 0.15%。 - 稳定性好
在初始辐射率为的环境中，半衰期为 115 分钟，是未处理的近五倍
05
论文标题：《“Liquid bidentate ligand for full ligand coverage towards efficient near-infrared perovskite quantum dot LEDs”》（用于完全配体覆盖的液态双齿配体以实现高效近红外钙钛矿量子点发光二极管）
发表期刊：《Light: Science & Applications》
发表时间：2025年1月7日
作者：Zong-Shuo Liu，Ye Wang，Feng Zhao，Hua-Hui Li，Wei-Zhi Liu，Wan-Shan Shen，Hong-Wei Duan，Ya-Kun Wang，Liang-Sheng Liao
作者单位：苏州大学廖良生&王亚坤团队
查看原文（点击底部阅读原文跳转）：
https://www.nature.com/articles/s41377-024-01704-x
