近日,浙江大学光电科学与工程学院狄大卫、邹晨、赵保丹团队,在钙钛矿半导体光学微腔中实现了稳态的激子-极化激元凝聚,这种“玻色-爱因斯坦凝聚”可大幅降低激光阈值。团队制备了高质量单晶钙钛矿微腔,精细调控了腔光子-激子能量间隔,在室温光泵浦条件下实现了超低阈值(0.4W cm-2)的连续波钙钛矿激光器,相比最好的III-V族半导体激光器的阈值还要低约30倍。基于超低阈值的特性,团队还展示了由氮化镓(GaN)发光二极管间接电泵浦的钙钛矿激光芯片。这些研究结果为可溶液制备激光器的芯片集成开辟了重要途径,为实现超低能耗的片上激光光源创造了机遇。
相关创新研究成果以“Continuous-wave perovskite polariton lasers”为题于2025年1月10日发表于《Science Advances》期刊。
可溶液制备的半导体激光器,包括基于有机、胶体量子点以及卤化物钙钛矿半导体的激光器,作为用于大规模、集成光电子与生物应用等领域的新一代相干光源,展现出巨大潜力。在众多激光增益介质中,卤化物钙钛矿被视作极为突出的一类材料。其具备一系列理想特性,诸如较强的光学增益、高荧光量子产率、波长可调节性以及易于制备等,这些特性在其他光电子应用(如发光二极管、太阳能电池) 中也多有体现 。
近年来,卤化物钙钛矿已实现室温连续波激光发射。这类激光器通常呈现出13-45 W cm-2的较低阈值。尽管取得了令人振奋的进展,然而钙钛矿激光器,乃至通常意义上的溶液处理激光器,其性能相较主流 III-V 族半导体激光器仍存在显著差距。可溶液制备的半导体激光器带来的潜在低成本与高性能之间,似乎存在着难以解决的矛盾。
针对这一领域难题,团队制备了高质量的单晶钙钛矿光学微腔,成功实现了室温下稳态的激子-极化激元凝聚。它是光子与激子耦合产生的一种“半光-半物质”的准粒子,是“玻色-爱因斯坦凝聚(BEC)”的一种重要形式。这种神奇的宏观量子态,可以突破传统激光的粒子数反转条件,大幅降低阈值极限。
本研究中使用的光学微腔由两个分布式布拉格反射器(DBR)和嵌入其中的钙钛矿单晶构成。钙钛矿单晶采用空间限制反温度结晶法制备。钙钛矿单晶的厚度(以及腔长)能够自由调节。经过优化的钙钛矿单晶展现出比多晶薄膜更低的缺陷密度以及较高的荧光量子产率(33.4%)。钙钛矿单晶的扫描电子显微(SEM)、荧光成像等结果都展现了其表面十分均匀。与多晶薄膜相比,钙钛矿单晶展现出数量更少且更窄的 X 射线衍射峰,说明其具有更高的结晶度。
图1. 钙钛矿极化激元激光制备和单晶材料表征
作者在连续光泵浦条件下对钙钛矿单晶微腔进行测试,发现其展现出半峰宽为0.5 nm左右的激光谱线和超低激光阈值(0.4W cm-2)。通过迈克尔逊干涉仪进一步验证了其出射激光的相干特性。这种超低阈值来源于激子极化激元的凝聚现象,在无需粒子数反转的情况下即可实现激光发射,激光阈值相对传统III-V半导体激光器低一个数量级。借助其超低阈值的特性,作者实现了间接电泵浦的GaN LED/钙钛矿激光芯片。
图2. 在钙钛矿单晶微腔中实现室温下的连续波激光
在飞秒激光泵浦条件下,团队发现在钙钛矿单晶微腔中,随着泵浦功率的增加,展现出两个阈值,分别对应极化激元激光和光子激光两种机制。其中,光子激光阈值是极化激元激光阈值的40倍。不同泵浦功率下的角分辨光谱进一步反映了激子与光子的相互作用机制。自发辐射、极化激元激光、光子激光在光谱和偏振特性上均有显著区别。
图3. 在钙钛矿单晶微腔中极化激元激光到光子激光的转变,揭示激子与光子的相互作用过程。
通过进一步调控腔光子与激子之间的失谐能量,团队展示了其对极化激元凝聚的产生和分布的影响。失谐能量过大,容易造成“瓶颈效应”,不利于极化激元的凝聚。失谐能量过小,容易造成自吸收损耗和更平坦的极化激元分支曲线。团队发现极化激元激光的阈值也严重依赖于失谐能量。通过精细调节钙钛矿单晶厚度,可以精准调控失谐能量,从而获得极低的激光阈值。
图4. 腔光子与激子之间的失谐能量对钙钛矿极化激元激光的影响
团队展示了连续波钙钛矿极化激元激光器,由高质量的钙钛矿单晶和可精细调节的法布里-珀罗微腔构建而成。在室温光泵浦条件下展现出超低的连续波激光阈值,约为0.4 W cm-2,这比最好的III-V 族半导体激光器的阈值还要低约30倍,在溶液处理激光器中性能突出。钙钛矿微腔的发射特性表明,超低阈值来源于激子极化激元凝聚,这是一种类似于玻色-爱因斯坦凝聚(BEC)的宏观量子态。作者还展示了由GaN LED提供能量的间接注入式钙钛矿激光芯片。这些研究结果为可溶液制备激光器的芯片集成创造了新机会,并为极化激元玻色-爱因斯坦凝聚提供了一个新的室温稳态研究平台。
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论文的第一作者为浙江大学光电学院的邹晨研究员,论文的通讯作者为狄大卫教授、邹晨研究员和赵保丹副教授。该研究获得国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等支持。
论文信息及链接:
Chen Zou et al.,Continuous-wave perovskite polariton lasers. Science Advances 11, eadr8826 (2025).
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adr8826
编辑:卓宇晴 刘文静
审核:王攀