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原文链接：10.1002/anie.202421036
开发具有可调高温余辉 (HTA) 发光的智能材料仍然是一项艰巨的挑战。
近日，华东理工大学马骧、丁兵兵团队提出了一种无金属掺杂系统，使用硼酸作为基质，多环芳烃作为掺杂剂。该组合物实现了动态可调的余辉，结合了即使在 150°C 下也能持续超过十秒的亮蓝色 HTA 和低于 110°C 的超长黄色室温磷光。观察到的 HTA 归因于掺杂剂分子内的热释放激子复合，与传统的三重态相关磷光和热激活延迟荧光相比，它表现出出色的温度耐受性。广泛研究了掺杂剂的平面性，它在调节 Dexter 电子转移 (ET) 以捕获释放的电子并从而影响可调 HTA 的整体性能方面起着关键作用。这项工作提供了一种高效且通用的掺杂策略，通过热释放电子、Dexter ET 和激子复合的协同作用来设计可调 HTA。相关研究成果发表于《Angew. Chem. Int. Ed.》上。
图文解析
图1. (a) 简化的Jablonski图显示较低温度下的RTP，IC：内转换；ISC：系间穿越；RISC：逆系间窜改；(b) 通过热释放自由电子复合生成的HTA示意图；(c) BA@CE的制备方法；温度依赖性的超长余辉照片，以及相应的CIE协调。
图 2. (a) BA 在热处理下的脱水过程；(b) BA、B2O3、CE 和 0.5 wt% BA@CE 的 XRD；(c) 0.5 wt% BA@CE 的 XPS；(d) BA、B2O3 和 0.5 wt% BA@CE 的 FT-IR；(e) BA 和 CE 的 TGA。
图 3. (a) BA@CE（0.5 wt%）的延迟发射光谱；450 nm（b）和 560 nm（c）处延迟发射的衰减曲线；(d) 0.5 wt% BA@CE 在 365 nm 紫外线照射后的余辉图像；0.5 wt% BA@CE 在 450 nm（e）和 560 nm（g）处的温度相关发射强度和寿命；(f) 加热 BA 的 TL 发光曲线；(h) BA、加热 BA 和 0.5 wt% BA@CE 在 365 nm 紫外线照射后的 ESR。延迟时间：0.1 毫秒，门控时间：2 毫秒。
图 4. (a) BA@CE 材料中的 HTA 机理。(b) 晶格 (i)，描绘了由空位引起的常见晶格缺陷；晶体中电子-空穴对的捕获 (ii) 和逃逸 (iii)；(iv) Dexter ET 在基质中掺杂后引起的 HTA。
图 5. (a) 0.5 wt% BA@BPE (i)、0.5 wt% BA@CA (ii) 和 10 wt% BA@CE (iii) 在不同温度下的延迟发射光谱；(b) 平面 BPE、扭曲 CA 和 CE 聚集体的掺杂替代物。
图6. (a) 多功能显示设备的制造；(b) 365 nm 紫外线透过空心模具产生的二维码的余辉图像；(c) 通过放置在加热平台上的余辉成像设备进行的热量分布映射，其中蓝色表示温度较高的区域，黄色表示温度较低的区域；(d) 用365 nm 紫外线铅笔书写的字符的余辉图像。
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