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原文链接：10.1002/adma.202408941
化学发光 (CL) 成像已成为一种强大的分子成像方法，由于其独特的无需外部激发源即可发射光子的能力，因此可以实现出色的灵敏度且几乎没有背景干扰。尽管这种新兴技术具有很高的潜力，但它的应用仍面临挑战，因为当前的化学发光剂具有有限的反应位点、需要复杂的合成、亮度不够且缺乏近红外发射。
近日，天津大学李振、新加坡国立大学刘斌院士团队研究了一系列表现出强大近红外发射的 HClO 激活化学发光探针。这些探针专门设计用于响应已知的急性炎症生物标志物 HClO，通过消除对持续外部激发的需求，实现了高对比度体内成像。全面的实验和理论研究表明，探针的 CL 取决于氧化化学发光分子协同分解后乙烯基键的反应性。这些化学发光纳米粒子在体内的应用有助于对急性炎症进行高对比度成像，从而提供炎症状况的实时、高对比度可视化。这一进步标志着化学发光纳米平台在生物医学成像领域的一次飞跃，并扩展了该领域的可用方法。相关研究成果发表于《Adv. Mater.》上。
图文解析
图1. 可激活化学发光纳米平台设计用于炎症实时成像。A）CL分子（2PxzCN、2PxzphCN、2CzCN、2CzphCN、2DPACN、2TPACN、2MeODPACN、2MeOTPACN）的化学结构。B）CL分子的设计策略。C）CL分子的响应机制。D）2TPACN纳米粒子（2TPACN-NPs）的制备及脂多糖（LPS）诱导的急性炎症小鼠模型的实时CL生物成像。
图 2. 结构表征和 CL 性能。A) CL 发光体的合成路线（2a-2PxzCN、2b-2PxzphCN、2c-CzCN、2d-CzphCN、2e2DPACN、2f-2MeODPACN、2g-2TPACN、2h-2MeOTPACN）。B) CL-NPs 的制备。C) 2TPACN-NPs 的动态光散射 (DLS) 和透射电子显微镜 (TEM) 图像（插图）。D) 2TPACN-NPs 的活性氧和氮物质 (RONS) 选择性。E) CL-NPs 的明场（上图）、FL（中图）和 CL（下图）图像。CL 图像是在纳米颗粒与 ClO− 反应后捕获的。在 IVIS 光谱系统上，分别以最佳激发和发射波长捕获 FL 图像。F) FL 成像和 CL 成像强度（E）。G) NPs 中 2PxzCN、2PxzphCN、2CzCN、2CzphCN、2DPACN、2MeODPACN、2TPACN 和 2MeOTPACN 的归一化 UV-vis、H) FL 和 I) CL 光谱。数据以平均值 ± SD（n = 3）表示。
图 3. 代表性 2TPACN 的光物理性质及机理研究。A) 2TPACN 在不同水分数（vol%）的 THF/水混合物中的 FL 光谱。B) 2TPACN 在不同 THF/H2O 比率（I/I0）的混合溶剂中在 640 nm 处的 FL 强度。I0 和 I 分别是 2TPACN 在纯 THF 和 THF/H2O 混合物中的最大 FL 强度。C) 2TPACN 与 THF 中的 200 μm ClO− 孵育后的 FL 光谱。D) 2TPACN 与 THF/H2O（1/99）混合物中的 200 μm ClO− 孵育后的吸收光谱。E) 2TPACN 与 THF/H2O（1/99）混合物中的 200 μm ClO− 孵育后的 PL 光谱。 F) 2TPACO 发射光谱与 2TPACN 吸收光谱的重叠（以 2TPACO 为供体，2TPACN 为受体）。G) ClO− 孵育前后 2TPACN 的 FTIR 光谱。H) ClO− 孵育 2TPACN 的质谱。I) ClO− 孵育后 2TPACN 的活化途径。
图 4. 2TPACN 分解机理研究。A) 计算氧化 2TPACN 的可能反应途径。B) C─C TS 和 C) O─O TS’ 的计算能量分布。
图 5. 体内高对比度 CL 成像。A) 2TPACN 对小鼠模型进行体内成像的示意图。将 TPACN 纳米粒子（“OFF”状态）和 ClO−（“ON”状态）缓冲溶液皮下注射到小鼠背部，然后进行 CL 和 FL 成像。以下是 2TPACN 纳米粒子在体内的 CL 和 FL 成像。B) (A) 中“OFF”和“ON”状态的量化 SBR。C) (A) 中的 CL 和 FL 增强 (Ion/Ioff)。Ion 和 Ioff 分别表示“ON”和“OFF”状态下的发光强度。数据以平均值 ± SD (n = 3) 表示。
图6. LPS诱导的急性炎症的体内成像。A）LPS诱导的急性炎症的病理机制和2TPACN-NPs的传感机制示意图。B）小鼠模型的建立和不同处理后不同时间点的成像示意图。C）用2TPACN-NPs处理的小鼠的体内成像，根据不同的处理分为三组。D）分析（C）的平均辐射率结果并量化SBR。E）在注射2TPACN-NPs后0、5、10和20分钟获得的用LPS处理的小鼠的CL图像。F，G）在（E）中CL成像的CL信号和SBR的量化。H）H&E染色的心脏、肝脏、脾脏、肺和肾脏切片的图像。数据表示为平均值±SD（n = 3），**p < 0.01。
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