多铁亦拓扑 磁电越魔角

学术   2025-01-08 10:07   北京  


1736 年才 29 岁的欧拉,向圣彼得堡科学院递交了《哥尼斯堡的七座桥》的论文,自此开创了数学的一个新分支——图论与几何拓扑 [摘自百度]


拓扑学是数学概念,一般不作为大学本科非数学专业的主修课程,可见非常复杂。新世纪以来,拓扑与物理学紧密结合,涌现了诸如拓扑绝缘体、拓扑半金属、拓扑超导等一系列新物理概念,形成了拓扑物理学这一新兴学科。数年前,华科物理著名系友方忠老师回母校做讲座,其中提到:如果将物理学分为两半,那拓扑物理学是其中的一半。笔者则从凝聚态物质角度体会这一观点:绝缘体、金属、超导皆可拓扑;磁性、非磁性也都拓扑;声、光还能拓扑。由此,说拓扑物理占物理学的一半,也不无道理。


方老师的讲座从面包圈变幻为水杯的故事开始,逐渐引申到动量空间的能带拓扑 (如图 1 所示),形象生动,读者很受感染而又不明觉厉。这类动量空间的能带拓扑,至今仍是拓扑物理学的焦点。其中,费米能级附近的非平庸能带结构,可以带来系列新颖的物理效应,例如大名鼎鼎的量子反常霍尔效应等。



1. (a) 哥尼斯堡的七桥问题:七座桥连接一条河和两个小岛。从河的两岸或者两个岛的任意一点出发,通过每座桥有且仅一次,能否回到起点?欧拉给出否定答案,开启了拓扑学。(b) 面包圈和水杯具有同样的拓扑属性——一个孔。(c) 动量空间的能带拓扑导致了穿越禁带的边缘表面态。(d) 实空间的织构拓扑,其中上图是铁电畴的涡旋和反涡旋成对出现,下图是磁斯格明子 [Nature Rev. Mater. 2, 17004 (2017)](a-c) 图片来自网络。


大约 2010 年以来,陆续有文献报道了多铁材料也能拓扑,包括 Cu2OSeO中的磁斯格明子、六角结构锰氧化物中的铁电涡旋畴等,如图 1 所示。这些拓扑结构是实空间的,对应的材料大多是普通绝缘体,能带结构平庸,不同于动量空间的能带拓扑。实空间拓扑也广泛见于其它磁性、铁电性、极性晶体结构,或具有手性特征等材料体系。Rutgers  University Sang-Wook Cheong 对此有撰文综述 [Nature Rev. Mater. 2, 17004 (2017)]。对于铁电体,拓扑畴壁的电导是有意思的课题,但其导电性和传统铁电畴壁的电导有什么区别,尚未可知。线性磁电 Cr2O中的拓扑表面磁性,起源于表面等效电场,不依赖于样品形状等特征,据说可以广泛存在于线性磁电体系。


比较有意思的是,这种拓扑表面磁性,能够通过界面耦合带来许多新效应,例如电场控制的交换偏置,甚至是拓扑 Hall 效应等。


磁性 / 铁电 / 多铁材料在实空间的拓扑,代表了拓扑物理学的一个分支,与动量空间拓扑并列。但是,前者受到的关注度远不及后者。更为关键的是,这些拓扑结构似乎和多铁的核心——磁电耦合没太大关联。例如,六角锰氧化物中的涡旋畴,主要是铁电极化的体现。Cu2OSeO中磁斯格明子,能够导致磁电耦合,但效应极其微弱。


多铁性很神奇,其中发生了很多 impossible possible 的事情。例如,磁性与铁电性两种互斥的基本属性居然能够共存并耦合,而且这类材料还很多。有现代集成铁电之父之称的 James F. Scott,曾发表题为《Multiferroic magnetoelectric fluorides: why are there so many magnetic ferroelectrics?》的论文,似乎暗示了一些神秘之谜。


神奇的事情,常常发生于不经意之间。2022 年是多铁领域处于低潮、但依然稳定发展的一个年份。这一年中,发现 TbMnO­3 磁致多铁性的 T. Kimura,更加专注于研究铁轴性 (ferroaxial),发现 RMn2系列多铁材料的S. -W. Cheong 则忙于推广他的 SOS (symmetry operation similarity) 对称性理论,如此等等。正当大家忍受着多铁领域在低能级巡游的时候 (甚至可能很多的研究者已假装不再“关注”多铁),两篇关于拓扑磁电耦合的论文吸引了笔者的注意:


(1) 中国科学院物理研究所龙有文老师与合作者,报道了立方结构钙钛矿 TbMn3Cr4O12 中非可定向罗马面。其中,自旋磁矩在三维空间中球面上转动,磁致电极化也随之演化、并构成了非定向罗马面,展示了罗马面所对应的物理实现及其表现出来的路径依赖的磁电耦合效应 [Nature Commun. 13, 2373 (2022)]


(2) 意大利学者领衔的国际团队,在经典多铁材料 GdMn2O中,观测到磁场沿魔角方向升降场,出现拓扑磁电开关效应 [Nature 607, 81 (2022)]。该磁电过程,对应于微观自旋的拓扑绕数 (winding number) 守恒特征、一个拓扑学中时常提及的特征。


这两篇论文,很好地展示了拓扑学和磁电耦合出人意料的交叉。与前文提及的动量空间中定义的拓扑、实空间中定义的拓扑两种不同的是,拓扑磁电体现了系统历经一系列磁电状态时的轨迹特征。而这个轨迹,在物态相空间 (phase space) 中构成拓扑非平庸的闭合回路。我们姑且称之为相空间定义的拓扑,或参数空间定义的拓扑。


笔者之一在南京大学读博期间,就开展过 GdMn2O5 的研究,还发表了一篇小论文 [Appl. Phys. A 96, 991 (2009)]。据说这篇论文是国内较早 (也可能是第一篇) 报道热释电方法测量多铁的文章。就是这么一丝关联,笔者仔细阅读了意大利队伍的 GdMn2O5 论文,大概总结了如下几点:


(1) RMn2O的磁交互作用复杂,一般在 T以下会出现若干相变。典型如 DyMn2O5 T~ 40 K 以下还有三个额外转变。但是,GdMn2O只有 TC 处一个相变,非常干净。与此同时,Gd 的参与,使得系统的电极化达到 P ~ 0.3 μC / cm2,是多铁材料中最大值之一。


(2) GdMn2O有两个反铁磁 L1 L2分别偏离 a ± 10°,即魔角角度。当磁场沿魔角连续扫场 2 次时,其中一条反铁磁链上的磁矩旋转一周,绕数为 1。对应的电极化反转两次,如图 2 所示。理论计算显示,仅当磁场沿魔角时,系统自由能极小值才会形成这样一个通道。并且,实验上,只在温度为 T = 2 K 才会发生这么神奇的事情。



2. (a) GdMn2O5 的晶体结构和磁结构示意图:Mn 磁矩形成两条反铁磁链 L1 L2,相对 a 轴倾斜 ± 10°S1 - S8 表示 Gd 磁矩。(b) 磁场沿魔角连续扫场两次,反铁磁链 L1 的磁矩顺时针转动一周,L2 的磁矩在平衡位置附近作摆动,系统顺序经历状态 1 – 2 – 3 – 4 – 1(c) 对应地,电极化 P 出现两次反转:P1 = -P3, P2 = -P4。这一过程中,拓扑绕数 Q = 1,类似于面包圈拓扑。


作为多铁性的铁粉,一个自然而然的疑问是:能不能引入电场,通过逆磁电效应,获得更加稳定的拓扑磁电行为呢?这个思路有几点考虑:


(1) 该思路的物理基础是:GdMn2O是磁致多铁体,其磁电耦合可以很强,引入电场可能有效果。


(2) 实现这一思路的一个难点源于磁致多铁,即磁序参量是独立序参量,而铁电序参量则是降格的受磁序参量控制的、非独立的自由度。因此,磁控电容易,但电控磁不太容易,尤其是在这类交换伸缩机制的体系中罕见。


(3) 另一个难点是,GdMn2O中电极化的反转势垒很高,文献中还没有报道过铁电回线。虽然热释电方法可以反转电极化的,但直接电场翻转则很困难,虽然未必就一定不可能。对比之下,居然单纯用磁场能够反转其中的电极化,想想还是挺神奇的。



3. (a-b) 电场作用下,磁场 H // a (非魔角) 也能实现拓扑磁电过程 1 – 4 – 3 – 2 – 1(c-d) 在最大磁场处反转电场 E,则可以获得拓扑磁电过程 1 – 2 – 3 – 4 – 1,与单纯磁场沿魔角所产生的拓扑磁电轨迹一致。引入电场,顺时针和逆时针的磁电过程都可以实现,就像蚂蚁在面包圈上爬行,既可以顺着爬、也可以逆着行,似乎更为合理。


路虽难,重要的是出发。近日,来自华中科技大学的陆成亮与王俊峰、东南大学的董帅等,同合作者一起,利用武汉脉冲强磁场研究了 GdMn2O5 单晶中的磁电效应。实验结果显示,引入电场,确实能够大大拓展获得拓扑磁电效应的参数空间:磁场已不再限于魔角,实现的温度也能提高至 TC。并且,通过控制电场方向,能够实现磁矩顺时针 (Q = 1) 和逆时针 (Q = -1) 一周旋转,如图 3 所示。结合理论计算,我们认为,其中稀土离子对于减小系统中各状态之间的势垒很关键。这一点,我们也通过更多不同 RMn2O5 单晶的磁电耦合实验进行了验证。


雷打不动的结尾:本文因为文体缘故,不够严谨。描述不到之处,敬请谅解。各位有兴趣,还请前往御览原文。原文链接信息如下:


Observation of universal topological magnetoelectric switching in multiferroic GdMn2O5


Haowen Wang, Fan Wang, Ming Yang, Yuting Chang, Mengyi Shi, Liang Li, Jun-Ming Liu, Junfeng Wang, Shuai Dong, and Chengliang Lu


Physical Review Letters 134, 016708 (2025)

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.134.016708


Making impossible possible


We do not do the possible

While we do do some impossible

When an impossible goes to the possible

We are then asked what the possible deserves for


世间何物可难为,唯我将生作是非

竭尽风华成梦想,焉知夙愿可朝晖


备注:

(1) 笔者陆成亮,任职华中科技大学物理学院和强磁场实验室。笔者董帅,任职东南大学物理学院。

(2) 小文标题多铁亦拓扑,磁电越魔角乃宣传式的言辞,不是物理上严谨的说法。这里借用来渲染多铁性磁电耦合中拓扑带来的“耦合”,真的是很奇妙的事情。

(3) 图片拍摄自庐山 (20241028),所展示的实空间形态之蕴涵,读者请自行想象。小诗 (20151211) 由编辑 Ising 撰写,原本描写物理学研究的特征,发表于 Adv. Phys. 64, 519 (2015) [http://dx.doi.org/10.1080/00018732.2015.1114338]。放在这里,也算是对这一工作的赞扬。

(4) 封面图片来自英国牛津大学物理系主页,展示了磁电耦合中的内在联系。其中隐藏的拓扑磁电,等待揭示 [https://www.physics.ox.ac.uk/research/theme/quantum-materials]






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