转自：环境工程与科学
11月18日，南方科技大学王钟颍研究员和香港理工大学Yi Jiang副教授（共同通讯）在Applied Catalysis B: Environmental and Energy发表了题为“Enhanced organic pollutant degradation in a two-dimensional Fe-doped crystalline carbon nitride membrane with near 100 % singlet oxygen generation through the Fe–O–N configuration”的研究论文，提出了一种新型二维层状铁掺杂氮化碳晶体（Fe-CN）膜催化PMS实现几乎100%单线态氧途径去除有机污染物。
高级氧化工艺（AOPs）被广泛用于消除严重威胁环境和人类健康的人为有机污染物。其中，基于过氧化氢（H2O2）和过一硫酸盐（PMS）的高级氧化工艺（AOPs）通过产生强效自由基物种（包括超氧自由基（O2•-）、羟基自由基（•OH）和硫酸根自由基（SO4•-）），能够有效降解各种新兴污染物。然而，由于非特异性氧化反应的选择性有限，这些自由基驱动的途径很容易受到复杂水基质中各种共存无机离子和天然有机物（NOM）的干扰。此外，这些自由基的寿命短，阻碍了从催化剂表面到水相的有效传质，限制了自由基与目标有机污染物之间的相互作用。因此，这些过程的整体降解效率可能会受到影响。
近年来，基于单线态氧（1O2）的非自由基 AOP 过程在掺氮和掺金属后在碳材料中实现，引起了广泛关注。然而，在专门的二维（2D）催化膜中专门生成 1O2 以及相关的污染物降解机制仍不清楚。本研究开发了一种没有额外掺氮的掺铁结晶氮化碳（Fe-CN）材料，在二维 Fe-CCN 膜/PMS 系统中优先启动基于1O2的有机污染物纳米氧化。密度泛函理论计算表明，铁掺杂后形成的 Fe-O-N 构型改变了铁中心的电子结构，增强了对 PMS 的吸附，并促进了热力学上有利的 -O* 中间体的生成，从而快速、高选择性地生成1O2。EPR 表征和 ROS淬灭实验也证实，Fe-CN 激活了 PMS，生成了近 100% 的1O2。Fe-CCN 膜/PMS 系统对天然有机物 (NOM) 具有出色的抗干扰能力，并显著提高了双酚 A (BPA) 的降解动力学，比传统批处理系统快约 590 倍。EPR 数据和1O2暴露模拟证实了 Fe-CCN 膜纳米通道内1O2暴露浓度的提高。此外，Fe-CNC 膜/PMS 系统还具有广泛的 pH 值耐受性、出色的污染物降解性能和高稳定性。这项工作强调了在膜封闭式 AOP 中进行基于1O2的氧化反应对于快速、高效地去除水中有机污染物的实际意义。
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