尽管通过分子工程实现了可调节的力学性能、多样化的生化特性和良好的离子电导率，但聚合物水凝胶作为离子皮肤(i-skin)在实际的人体健康监测和健康诊断中仍受到诸多挑战的限制，如延展性和接触粘附性不佳、功能性差、传感能力不足等。鉴于此，提出了多种动态相互作用的策略，并合理设计了以单宁酸和硼砂为动态介质的贻贝特征双网络聚合物复合水凝胶(PG-BT2)。由于交联网络与特殊官能团的动态可逆相互作用，所制得的PG-BT2水凝胶具有显著的拉伸性能，伸长率> 1200%，韧性268.6 kJ/m−3，具有良好的多功能性(自愈时间<2 s，与猪皮的粘附强度为4.62 kPa, 365 nm处的紫外线透过率为15.3%)。此外，由PG-BT2水凝胶衍生的i-skin具有优异的传感性能，包括在1 kHz时具有8.3 kΩ的低界面接触电阻，0.657 s/0.348 s的快速响应/恢复时间，以及0 - 1100%应变的宽传感范围。
图解
图1:PG-BT2水凝胶的分子设计与制备。(a)设计原理图，(b)制备工艺，(c) PG-BT2水凝胶的多种动态相互作用。(d) PB、PT、PG和PG- bt2水凝胶的FTIR光谱。(e)冻干PG-BT2水凝胶的SEM横截面图。(f)不同PG-BT水凝胶风干后的XRD图谱。
图2：水凝胶的机械性能。(a)典型拉伸应力-应变曲线，(b)断裂伸长率，(c)抗拉强度，(d)杨氏模量，(e)各种PG-BT水凝胶的韧性。(f)拉伸至不同应变时PG-BT2水凝胶的连续拉伸加卸载曲线，(g)对应的应变相关耗散能。(h)在拉伸速度为300 mm min - 1时，PG-BT2水凝胶在100%应变下连续5次的循环拉伸曲线和(i)对应的应变相关耗散能。
图3：水凝胶的多功能性质。(a) PG-BT2水凝胶在人体皮肤剥离过程中的剥离滞后和无残留行为。(b)抗剪强度测量装置。(c) PG-BT2水凝胶与猪皮可能的粘附机制示意图。(d)不同水凝胶对猪皮的粘附强度。(e) PG-BT2水凝胶的紫外吸收图。(f)各种PG-BT水凝胶的紫外-可见透过率光谱，(g)可见透过率光谱，(h) 365 nm和550 nm的透过率。
图4：水凝胶的流变特性及自愈能力。(a-c) PG-BT1、PG-BT2和PG-BT3水凝胶在交替阶应变试验下的流变特性。(d)不同水凝胶G′和G″的比较。(e)光学显微镜下观察PG-BT2水凝胶的自愈过程。(f)含有PG-BT2水凝胶和蓝色LED灯的电路图，以及灯在切割愈合过程中的亮度变化。(g) PG-BT2水凝胶在切割愈合过程中的电阻变化，(h)电愈合过程中的恢复时间。
图5：PG-BT2水凝胶作为i-skin的应变传感性能。(a) i-skin拉伸至100%、200%、300%、400%时的相对电阻变化曲线。(b)在不同施加拉伸速率(从50到300 mm min−1)下，应变为300%的循环加载-卸载下的相对阻力变化曲线。(c) 10%应变下电信号的响应时间和恢复时间。(d)在50%应变下，300 mm min - 1，循环拉伸-释放300次。(e)在100%应变下，i-skin愈合10 min后的相对电阻变化曲线。插图为PG-BT2水凝胶自愈后的拉伸试验照片。(f)志愿人员穿着i-skin的图像。相对阻力随(g)皱眉、(h)手指弯曲、(i)手腕弯曲、(j)膝盖弯曲等不同动作的变化曲线。
图6：用于电生理信号实时监测的便携式水凝胶i-skin贴片传感系统。(a)用于肌电和心电信号监测的便携式传感器系统示意图，包括信号采集、处理、无线传输和移动应用程序。(b)用于肌电测量的两个电极在肱桡肌上的照片。(c)商用电极(上)和PG-BT2电极(下)从肱桡肌记录的肌电信号。(d)两个电极在肱二头肌上的肌电图。(e)商业凝胶贴片(上)和PG-BT2贴片(下)记录的肱二头肌肌电信号。(f)商业凝胶贴片和PG-BT2贴片采集的心电信号。(g)剧烈运动后不同休息时间采集的心电信号。(h)重复粘贴10次后采集的心电信号;(i)特征峰。(j)射频血压识别的机器学习算法。(k) RF机器学习算法的ROC-AUC曲线。
结论
总之，我们以TA和硼砂为动态介质，合理设计了一种基于多重可逆动态相互作用的新型高分子复合水凝胶(PG-BT2)。PG-BT2水凝胶被证明具有高拉伸性、粘接性、自愈性和抗紫外线性能。这些优点使得PG-BT2水凝胶i-skin保持了界面阻抗低、检测范围宽、响应/恢复时间快等良好的传感特性。令人鼓舞的是，由i-skin和包含无线电路的蓝牙采集模块组成的便携式传感系统可以捕获高保真的心电和肌电。在机器学习的帮助下，可以很好地区分和识别血压状态。本研究工作为水凝胶电子技术在健康监测领域的应用提供了一个理想的平台，有利于健康管理。
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原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.155766
