环氧热固性树脂由于其特殊的材料性能，在各种工业应用中是必不可少的。然而，它们有限的可回收性对可持续性构成了重大挑战。为了解决这个问题，将可回收的亚胺部分整合到环氧树脂系统中已经成为一种很有前途的策略。尽管近年来取得了一些进展，但关于亚胺基环氧热固性树脂的水解稳定性和解聚后形成不规则低聚物结构的挑战仍然存在。在本研究中，通过设计一种具有仲胺功能的液态亚胺单体来解决这些缺点，该亚胺单体随后与市售环氧单体反应以生产高性能环氧热固性树脂。值得注意的是，开发的亚胺基环氧体系即使在高温水溶液条件下也没有水解的迹象，强调了其在各种工业应用中的潜力。此外，研究发现，尽管环氧热固性树脂具有交联性质，但完整的聚合物在二氯甲烷中完全溶解，使得简单的溶剂基回收成为可能。通过分子水平的设计，亚胺基环氧聚合物的回收是通过化学和溶剂为基础的技术实现的。
图解
图1:化学回收(左)和溶剂基回收(右)的交联环氧聚合物。
图2：A)合成方案和B) M1的1H NMR谱图，C)与异苯二醛(1)与各种胺3-5反应得到的化学结构(A1-A3)。
图3：A)无溶剂合成P1和P2的反应方案，B、E) TGA分析，C、F)拉伸应力-应变测试结果，D、G) P1和P2的DMA分析。
图4：A) P1W样品在70℃水中浸泡24 h后的照片，以及对比B) FTIR光谱，C) P1的拉伸应力-应变测试结果。D)描述HCl水溶液中P1W随时间变化的照片。
图5：A)说明P1化学回收成P1R的方案，B)回收过程中涉及的步骤，C)回收物的1H NMR光谱，D)对比FTIR光谱以及拉伸应力-应变测试显示P1和P1R几乎相同的性质。
图6：A)从含有PP、HDPE、PTFE、PET和NBR的CH2Cl2溶液中选择性回收P1的照片，以及P1S的重组。B)对比FTIR光谱、拉伸应力-应变测试结果和DMA分析表明P1和P1S的性能几乎相同。
结论
确保环氧树脂材料在不牺牲其性能的情况下有效的可回收性是材料科学的一个主要障碍。通常，亚胺基环氧体系在聚合过程中由于使用伯胺硬化剂而面临不规则的生长模式，导致在回收过程后形成不明确的产品混合物。然而，这项研究表明，利用仲胺作为硬化剂克服了这一障碍。我们成功地在散装条件下合成了液体硬化剂M1，结合了仲胺和亚胺的功能，并将其用于与市售环氧单体的反应。此外，使用CH2Cl2的溶剂基回收表明，在其他塑料产品存在的情况下，P1有选择性溶解，简化了分离和回收的过程。所得聚合物P1S具有相同的再循环性能，Tg值为90.0℃，杨氏模量为2.34 GPa，抗拉强度为69.0 MPa。这种前所未有的环氧热固性双可回收性的展示，在保持高性能的同时，代表了可持续材料科学和工业应用的重大进步，包括用于涂料、粘合剂和风力涡轮机叶片的树脂。
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原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202408299
