01
遇见/摘要
02
遇见/内容
为应对能源危机和日益增加的CO₂排放量，各种CO₂捕获与利用技术相继开发。其中，电化学方法虽然在CO₂还原中具有较高能效，但在生成C2+化合物时选择性较低；而生物催化在选择性生成C2+化合物方面表现出色，但由于打破CO₂分子中的O═C═O键需要较高的能量，因此导致直接还原CO2的效率较低。其中，甲酸脱氢酶（FDH）催化CO₂转化为甲酸得到了广泛研究，但由于NAD+/NADH的氧化还原电势（-0.32 V vs NHE）比CO₂/HCOOH的氧化还原电势（-0.43 V vs NHE）更正，热力学上并不有利，因此反应受到限制。这一甲酸生产过程的限制还会影响后续多酶级联反应中C2+化合物合成所需的甲酸供应。
相比之下，许多金属催化剂能够以较低的过电位和高法拉第效率实现CO₂电化学还原（CO₂RR）高效生成甲酸。此外，一些电化学系统在NADH再生方面表现出近乎100%的选择性。然而，目前同时实现CO₂和NAD+的电化学还原，并将其与多酶级联反应协同用于C2+化合物合成的复合催化系统仍具有较高挑战。因此，王雅婕和孙立成团队致力于开发一种新型的“一锅法”生物电化学系统，能够高效地将CO₂转化为甲酸并同时再生NADH。该系统可与多酶级联反应协同工作，将CO₂转化为具有附加值的C2+化合物，并显著提升产物的产率和产物的对映选择性。
这种新型的“生物电化学系统”通过一种基于铑基双功能催化剂和一系列多酶级联反应，实现了将CO₂高效转化为高附加值C2+化合物。该生物电化学系统的关键在于这种双功能铑基催化剂既能高效还原CO₂，又能再生NADH，为后续酶促反应提供充足底物和还原力。实验结果表明，该方法比传统酶级联法催化的CO₂转化效率高出80倍，并显著提升了甲醇等产物的生成速率与最终产量（图1-7）。
遇见｜招聘
王雅婕博士，西湖大学工程学院特聘研究员/博士生导师。2019年于美国伊利诺伊大学香槟分校化工学院取得博士学位，于2019-2021年在美国伊利诺伊大学香槟分校从事博士后研究。2022年度《麻省理工科技评论》“35 岁以下科技创新 35人”中国入选者。王雅婕课题组致力于结合人工智能、合成生物学和化学催化等多学科手段，开发高效的酶挖掘工具，搭建高通量酶改造平台，构建化学酶偶联催化体系，开发新型绿色生物催化剂，突破生物催化活性低及反应类型受限等技术瓶颈，助力生物制造。研究成果发表在Nature, Nature Chemical Biology, ACS Catalysis, Chemical Review, Natural Product Report等国际著名学术期刊。
诚邀过渡金属催化方法学、酶催化方法学、深度学习与人工智能、蛋白质工程、代谢工程等方向的博士生和博士后加入YWang Synbio Lab。请将简历和求职信发送至Wangyajie@westlake.edu.cn。
04
遇见/致谢
感谢王雅婕老师课题组对本号的支持，感谢该课题组提供本文稿件支持！
1. UIUC赵惠民组Chem Rev | 定向进化的方法与应用
2. 杨建明组Bioresource Technology｜通过优化蛋白合成和分泌途径优化将葡萄糖酸和CO2转化为α-淀粉酶
3. 瞿旭东/张郑宇/王斌举合作PNAS｜揭示核碱基驱动催化复杂化学反应的新颖P450过氧化物酶
遇见生物合成
合成生物学/天然产物生物合成
姊妹号“生物合成文献速递”
