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Electrodegradation of nitrogenous pollutants in sewage: from reaction fundamentals to energy valorization applications Ming-Lei Sun (孙明磊), Hao-Yu Wang (王浩宇), Yi Feng (冯懿), Jin-Tao Ren (任金涛), Lei Wang (王磊) and Zhong-Yong Yuan* (袁忠勇)
Chem. Soc. Rev., 2024, 53, 11908-11966请点击文末「阅读原文」链接，或复制以下链接到浏览器中打开原文： https://doi.org/10.1039/D4CS00517A
引言
人类活动向自然水体中排放的大量含氮物质已超过水体的自净能力，严重破坏了自然界的氮循环，导致了紧迫的环境和健康问题。这些含氮污染物主要包括硝酸盐 (nitrate)、亚硝酸盐 (nitrite)、氨氮 (ammonia nitrogen)、肼 (hydrazine) 和尿素 (urea) 等，其中的大部分是通过农田径流、城市地表和污水管道进入水循环的。
对于污水中的含氮污染物，人们已经发展出了生物处理法、物理吸附法、氧化还原法和沉淀法等多种处理手段。
化学-物理方法包括超滤法、纳滤法、反渗透 (RO) 膜法、电渗析和离子交换法等；然而，这些技术存在着能耗高、去除效率低和选择性差等问题。
活性污泥法、微生物滴滤法、生物曝气滤池、生物强化 (bioaugmentation) 法和厌氧消化法等生物方法可有效处理各类废水，但却受到空间要求高、处理时间长、污泥产量大和实施成本高等因素的限制。
随着对电化学反应的深入了解和相关技术的进步，含氮污染物的电化学降解已成为一种很有前途的方法，具有高效、通用性强、操作简便、可回收、无二次污染、环境友好、成本低廉等优点，能够实现对多种污染物的更高效处理。
为了更好实现含氮污染物的电化学降解，人们一直致力于实现对电化学过程的全面了解——包括硝酸盐和亚硝酸盐还原反应 (nitrate and nitrite reduction reaction, NtrRR)、氨氧化反应 (ammonia oxidation reaction, AOR)、肼氧化反应 (hydrazine oxidation reaction, HzOR) 和尿素氧化反应 (urea oxidation reaction, UOR)——并合成高效的催化剂。利用污染物的特质及其相应的电化学反应特性，将水电解系统、金属空气电池和燃料电池等设备进行定制化的整合，同时实现制氢、发电和高价值化学品生产等应用，就有望获得巨大的附加值。
原文图 2. (a) 以“电化学硝酸盐还原 (NtrRR)”、“电化学氨氧化 (AOR)”、“电化学尿素氧化 (UOR)”和“电化学肼氧化 (HzOR)”为研究内容的科研论文数量（按年度计）。绿色部分代表涉及相关能源设备的论文。数据来源：Web of Science。（b）该篇综述的总结示意图。
接下来，作者们科学且系统地介绍了利用定制版电化学装置促进污水处理过程能源价值化的策略，包括：
利用锌硝酸盐／亚硝酸盐电池进行发电和制氨；
利用直接燃料电池进行发电；以及
利用混合水电解装置生产氢气。
作者们还对可用的废水流、污染物积累和电解质效应进行了具体分析，以全面评估实际应用的可行性。最后，考虑到实际应用与试验条件之间的差异（主要是废水中的污染物浓度通常要低得多），作者们还根据这些工艺的技术现状对它们所面临的挑战和前景进行了分析。
综述目录
Introduction
引言
Reaction mechanisms
反应机理原文图 4. (a) 水中电催化硝酸盐还原的可能反应路径。(b) 水中电催化氨氧化反应生成 N2 的可能反应路径。(c) 水中电催化肼氧化反应生成 N₂ 的理想反应路径。
氨氧化反应
肼氧化反应
尿素氧化反应
Theoretical principles and activity descriptors in the electrocatalyst design
电催化剂设计中的理论原理以及活性描述符
Gibbs free energy
其它描述符
Advanced electrocatalysts
先进电催化剂
AOR electrocatalysts
HzOR electrocatalysts
UOR electrocatalysts
尿素氧化反应电催化剂
Electrochemical devices for energy valorization
🉑实现能源增值的电化学装置
Electricity production with hybrid direct fuel cells
Hydrogen production with water electrolysis devices
Practical feasibility analysis
实际可行性分析
Conclusions and prospects
结论与展望原文图 20. 未来研究方向和机遇。
Advances in electrode materials
Comprehensive evaluation on electrodes
Translation to practical applications
推动实现实际应用
期刊介绍
rsc.li/chem-soc-rev
Chem. Soc. Rev.
| 2-年影响因子* | 40.4分 |
| 5-年影响因子* | 48.1 |
| JCR 分区* | Q1 化学-综合 |
| CiteScore 分† | 80.8分 |
| 中位一审周期‡ | 44.7 天 |
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Jennifer Love
🇨🇦 卡尔加里大学
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