天津大学马骁楠团队: 不借助重元素实现有机共轭分子本征延迟荧光

学术   科学   2025-01-02 10:50   英国  

研究背景

有机分子的热活化延迟荧光 (TADF) 是一种特殊发光现象,其高效反向系间窜跃实现三重态激子的有效利用,在高性能 OLED 器件中具有重要意义和广泛应用。
有机 TADF 材料的常见设计策略是基于分子内长程电荷转移 (CT) 实现前线轨道分离,进而降低单/三重态能隙 (ΔEST) 以实现三重态激子的热活化。但对于以 ππ* 跃迁为主、局域激发 (LE) 特征显著的有机共轭分子,不借助重元素效应实现分子本征 TADF 仍然存在巨大挑战。

研究内容

近日,天津大学马骁楠教授团队联合南开大学赵东兵研究员团队,依据局域激发态的分子内相互作用原理,成功实现了 B,N 多重共振二聚体 Excimer-like 电子态的本征延迟荧光,TADF 占比 (ΦDFF) 高于 35%,反向系间窜跃速率 (kRISC) 达到 6.5 × 105 s-1,这与 B,N 多重共振体系进行重元素掺杂获得的 TADF 相当。
本工作进一步基于超快光谱实验证实了 B,N 多重共振二聚体中 Excimer-like 电子态的产生动力学 (~250 ps),并论证了该电子态在激发态弛豫过程中产生的三个重要条件,即适合的发色团间距(d = ∼4.7 Å)、强电子耦合(Jcoul > 450 cm-1)和较低的激发态振动重组(ΓS1/S0 < 350 cm-1)。
这些结果为相关材料分子设计及高性能 OLED 器件提供了启示和理论指导。该成果以“Facilitating intrinsic delayed fluorescence of conjugated emitters by inter-chromophore interaction”(《基于分子内发色团相互作用实现共轭分子本征延迟荧光》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Science 上。

论文信息

  • Facilitating intrinsic delayed fluorescence of conjugated emitters by inter-chromophore interaction
    Yixuan Gao#, Yingman Sun#, Zilong Guo, Guo Yu, Yaxin Wang, Yan Wan, Yandong Han, Wensheng Yang, Dongbing Zhao*赵东兵,南开大学)and Xiaonan Ma*马骁楠,天津大学)
    Chem. Sci., 2024,15, 18431-18442
    https://doi.org
    /10.1039/D4SC05494F

作者简介

高艺瑄 博士研究生
天津大学

本文共同第一作者(谱学实验及理论计算),2019 年本科毕业于天津师范大学化学系,同年进入天津大学马骁楠教授课题组攻读硕士研究生,2022 年留组转博至今。从事热活化延迟荧光分子激发态动力学领域的实验及理论研究,先后在 Chem. Sci.,J. Phys. Chem. Lett.,J. Phys. Chem. B 等杂志发表文章 7 篇,获得天津大学优秀博士论文培育基金资助。







孙瑛蔓 硕士
南开大学

本文共同第一作者(材料有机合成),2017 年本科毕业于天津理工大学应用化学系,同年进入南开大学赵东兵教授课题组攻读硕士研究生,2021 年获得理学硕士学位,研究方向为有机光电材料合成及性质研究。







赵东兵 研究员
南开大学
本文通讯作者,南开大学研究员,博士生导师,德国洪堡学者。博士毕业于四川大学化学学院,后在德国明斯特大学、美国康奈尔大学、华盛顿大学进行博士后研究,2016 年起在南开大学开始独立研究工作。主要从事有机合成化学领域的教学和研究工作,主要内容包括金属有机化学,有机合成方法学,有机光电材料等。近五年在 Nat. Chem.,Nat. Commun.,J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem. Int. Ed. 等国际权威学术刊物上发表 20 余篇论文,课题组研究紧扣元素有机化学,特别是“有机硅合成化学”,强调合成方法学与有机光电功能材料开发的交叉融合。2020 年获得国家优秀青年基金资助。







马骁楠 教授
天津大学
本文通讯作者,天津大学教授,博士生导师,德国洪堡学者。博士毕业于中国科学院化学研究所分子反应动力学国家重点实验室,后在德国柏林自由大学、基尔大学和维尔茨堡大学进行博士后研究,2019 年起在天津大学开始独立研究工作。主要从事超快光学与光谱技术、凝聚相激发态动力学、光与物质相互作用等领域的实验物理化学研究工作,2019 年在天津大学独立开展研究工作以来在 J. Am. Soc. Chem., Chem. Sci., J. Phys. Chem. Lett. 等期刊上发表研究论文 20 余篇,在国际及国内会议上作邀请报告十余次,担任中国化学会分子光子学与激发态化学专业委员会委员和中国光学工程学会光谱技术与应用专业委员会委员。

期刊介绍

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rsc.li/chemical-science

Chem. Sci.

2-年影响因子*7.6
5-年影响因子*8.0
JCR 分区*Q1 化学-综合
CiteScore 分14.4
中位一审周期33 


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    🇬🇧 利物浦大学

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* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)

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