近日，北京大学城市与环境学院沈国锋研究员团队与中国科学院广州地球化学研究所王新明研究员团队合作，在National Science Review（《国家科学评论》, NSR）发表题为“Combustion-related isoprene contributes substantially to the formation of wintertime secondary organic aerosols”的研究论文。研究建立了包含燃烧源排放的中国异戊二烯排放清单，并模拟了2000年至2016年中国异戊二烯对二次有机气溶胶的贡献，揭示了燃烧源异戊二烯排放对冬季二次有机气溶胶形成的重要作用。
中国的异戊二烯总排放量从2000年的5.9 Tg增加到2016年的12.6 Tg，主要来自天然源排放。2016年，与燃烧相关的异戊二烯排放量仅为14.8（10.6-19.0）Gg，较2000年52.0（39.1-65.7）Gg明显下降。这种下降趋势的主导原因是居民电气化水平提升，生活能源从传统的生物燃料向天然气和电力等清洁能源的清洁转型。
异戊二烯排放存在显著的空间差异（图1）。异戊二烯排放较高的区域主要位于中国南部和东北部地区，这些地区分布着广泛的阔叶林，而青藏高原西部和西北部地区的天然源排放要低得多，且天然源排放的空间格局在近二十年变化不大。与天然源相比，每年与燃烧相关的异戊二烯排放很少；但在冬季，尤其是北方和西部严寒地区，来自生物质燃烧和燃煤等燃烧源排放的异戊二烯相对贡献显著提升。冬季，与燃烧相关的异戊二烯排放约占异戊二烯总排放的32-80%。
图1、2000年（a）和2016年（b）异戊二烯年排放总量的空间分布；以及2000年2月（c）和2016年2月（d）与燃烧相关的异戊二烯排放量占异戊二烯总排放量的比例。
为了量化燃烧相关异戊二烯形成的二次有机气溶胶（SOA），研究用WRF/CMAQ基于仅含天然源相关排放的清单，和同时包含燃烧源与天然源排放的新清单对大气气溶胶进行了建模模拟。
对比模型模拟结果和观测的冬季二次有机气溶胶结果，若不考虑燃烧相关的异戊二烯排放会导致对异戊二烯生成SOA的严重低估；而加入燃烧相关的异戊二烯排放后，模拟结果显著改善（图2）。基于更新清单的模拟结果，不仅在数值上与观测结果更接近，对SOA空间格局的刻画也与实际情况更吻合。
在冬季，燃烧相关的异戊二烯排放显著影响SOA浓度。与仅考虑天然源异戊二烯排放的清单相比，基于新清单对冬季异戊二烯生成SOA的模拟结果 ，全国平均增加了0.4 µg/m3，在夏季，基于新清单或旧清单的模拟结果差异不大（<0.1µg/m3）。但在冬季，这一影响要大得多，中国东北和四川盆地等地区异戊二烯生成的SOA增加了1.5 µg/m3。
图2、（a） 异戊二烯生成SOA观测点位图。颜色代码则表示2013年冬季，采用新清单模拟得到的异戊二烯生成SOA浓度；（b） 12个观测地点的异戊二烯生成SOA观测值和采用旧/新清单得到的模拟值比较。
从2000年到2016年，与燃烧相关的异戊二烯排放明显减少。相应地，异戊二烯生成的SOA，无论是在质量浓度还是相对贡献方面，也随之下降。图3为2000-2016年期间冬季燃烧源异戊二烯生成SOA的历史变化趋势，从2000年的3.0 µg/m3下降到2016年的1.2 µg/m3。不同区域降辐不同，华北地区燃烧源异戊二烯冬季形成的SOA减少约75%，华南地区则减少约50%。
值得注意的是，燃烧源异戊二烯形成SOA的减少幅度与燃烧源异戊二烯排放的减排量并不呈现线性比例，如中国东北地区，从2000年到2016年，与燃烧源异戊二烯排放量减少了80%以上，而由燃烧源异戊二烯产生的SOA仅减少了约20%，这一差异与同期影响 SOA生成的氮氧化物等的变化辐度有关。氮氧化物等气态前体物的降低会导致异戊二烯生成SOA的途径发生转变，从而影响了SOA的产率。
图3、 旧清单、新清单中冬季异戊二烯生成SOA浓度（µg/m3）的历史变化及其差异。
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https://doi.org/10.1093/nsr/nwae474
