东华大学AM：PdB合金气溶胶选择性电催化废塑料制乙醇酸
学术
2024-07-31 17:55
北京
聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）通过电化学重整制备高附加值化学品的路径能够在温和条件利用废物资源，因此受到人们的广泛关注。但是，目前人们发现如何在Pd电催化剂上进行PET水解产物内的乙二醇氧化制备高附加值C2化学品仍然具有非常大的难度和挑战。Pd与*CO中间体之间的强相互作用导致过度氧化反应，并且导致Pd位点中毒。这个现象阻碍高效生成C2产物。有鉴于此，东华大学杨建平研究员等报道非金属合金策略构筑Pd-B合金气溶胶催化剂，其中通过引入B原子调节Pd的电子结构和表面亲氧性。要点1. 这个方法得到的PdB气溶胶催化剂在电解PET的反应过程实现了6.71 A mgPd-1的质量活性，乙醇酸的法拉第效率达到93.8 %，实现了100 h稳定电解。要点2. 原位实验以及DFT理论计算的结果说明B插入Pd的晶格有助于高效率乙二醇转化为乙醇酸。B掺杂导致提高的表面亲氧性以及调控电子结构降低*CO中间体的吸附，增强羟基物种的亲和性，加快*OH吸附物种氧化，因此实现避免过度氧化和合成乙醇酸的双重作用。这项工作展示了亲氧性B策略进行理性设计制备乙醇酸的高活性催化剂。Junliang Chen, Miaomiao Jiang, Fangzhou Zhang, Li Wang, Jianping Yang, Interstitial Boron Atoms in Pd Aerogel Selectively Switch the Pathway for Glycolic Acid Synthesis from Waste Plastics, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202401867https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202401867原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
