韩布兴院士/孙晓甫研究员综述: NOₓ 污染物电催化升级转化

学术   2025-02-06 10:55   英国  

研究背景

化学制造行业正全力探索基于可再生资源与清洁能源制备高附加值化学品、燃料和功能材料的新路径,以期达成 “碳达峰” 和 “碳中和” 的目标并推动人类社会实现可持续发展。
氮氧化物 (NOₓ) 主要包括硝酸盐 (NO₃⁻),亚硝酸盐 (NO₂⁻) 和气态氮氧化物 (NO, NO₂) 等。NOₓ 是主要的环境污染物,广泛存在于废水和废气中,其排放量的不断增加,正严重扰乱全球氮循环的平衡,并对环境、生物多样性和公共健康带来诸多不利影响。鉴于此,创制 NOₓ 的高效转化利用路径,将其升级为具有高附加值的含氮化学品,例如氨 (NH₃)、氮气 (N₂)、肼 (N₂H₄)、羟胺 (NH₂OH) 和含氮有机物(如尿素、酰胺、胺、肟等)等具有重要意义。这不仅有助于显著减少 NOₓ 污染物,还能促进资源的循环再利用,兼具环境与经济效益。
电催化 NOₓ 升级转化作为一种充满潜力的策略,尽管目前仍面临着诸如选择性不足、效率低下、反应路径有限以及经济性欠佳等挑战,但通过优化电催化系统的各个关键环节,包括催化剂、电解质、溶剂、电解槽以及上下游相关流程,我们有望克服这些难题,实现 NOₓ 的高效升级转化,为推动可持续化学制造进程和加强环境保护贡献创新力量。

研究内容

中国科学院化学研究所韩布兴院士孙晓甫研究员论述了电催化系统在氮氧化物 (NOₓ) 升级转化中的重要作用和最新进展。

电催化系统中的催化剂具有关键作用,包括促进 NOₓ、水和其他反应物在电极表面的电化学反应。理想的 NOₓ 升级电催化剂应具有高活性、对期望产物的选择性、在反应条件下的稳定性以及良好的导电性。这些特性有助于促进高效的电子转移。此外,催化剂应具有大的比表面积,以最大化活性位点,并且能够抵抗反应中间体或副产物的中毒。

在电解质和溶液方面,支持电解质和溶剂在调节反应条件中起关键作用,影响过程的效率和选择性。支持电解质对于增强电解质溶液的导电性至关重要,能够稳定中间体并促进电荷转移。常用的阳离子如 H⁺、Na⁺ 和 K⁺ 可以显著影响中间体的形成、稳定和转化,进而影响整体产物分布。在电解槽设计方面,作者讨论了电催化系统中 H 型电解槽和流动电解槽的优缺点。H 型电解槽适用于实验室规模的实验,但在可扩展性、传质效率方面存在限制,且隔膜会导致内部电阻增加。流动电解槽允许电解质和气体连续流动,增强了传质,更适合大规模生产。此外,无隔膜电解槽的设计消除了昂贵膜的需求,降低了装置的复杂性和电池电压,但增加了副反应的风险。
  • 图 1. NOx 电催化转化体系

最后,作者展望了 NOₓ 升级为高附加值化学品的未来发展。这包括绿氨和其他含氮化学品(如羟胺和肼)以及有机氮化合物的高效合成。此外,还包括电催化系统与物理场(如光、热和磁)的耦合、原位表征技术的开发以及可再生能源利用的可持续途径等未来发展方向。

该成果以 “Electrocatalytic systems for NOₓ upgrading”(《氮氧化物电催化转化体系》)为题,发表于英国皇家学会期刊 Chemical Communications

论文信息

  • Electrocatalytic systems for NOx upgrading

    Shunhan Jia 贾顺涵, Xiaofu Sun* 孙晓甫, Buxing Han* 韩布兴

    Chem. Commun., 2025, 61, 1262-1274
    https://doi.org/10.1039/D4CC05762G

作者简介

贾顺涵 博士研究生
中国科学院化学研究所
本文第一作者,中国科学院化学研究所胶体、界面与化学热力学实验室硕博连读生,师从韩布兴院士和孙晓甫研究员。2021 年于南开大学化学学院获理学学士学位,同年保送进入化学研究所。以第一作者在 Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Sci.、CCS Chem.、Chem. Commun. 等期刊发表论文。






孙晓甫 研究员
中国科学院化学研究所

本文通讯作者,中国科学院化学研究所研究员。2011 年在南开大学化学学院获得学士学位;2014 年在中国人民大学化学系获得硕士学位;2017 年在中国科学院化学研究所获得博士学位;同年赴新加坡南洋理工大学做博士后研究。2019 年 12 月至今任中国科学院化学研究所研究员,博士生导师。主要开展惰性化学键活化转化、可再生碳资源转化利用方面研究,如电化学转化 CO2 合成高附加值化学品。至今在 J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Adv. Mater. 等期刊发表 SCI 论文 100 余篇。获首届 IUPAC-NHU 国际绿色化学进步奖,中国科学院杰出科技成就奖(绿色化学集体)等。







韩布兴 院士
中国科学院化学研究所
本文通讯作者,中国科学院化学研究所研究员。1982 年毕业于河北科技大学(原河北化工学院)化学工程系,1985 年在中国科学院长春应用化学研究所获硕士学位,1988年在中国科学院化学研究所获博士学位,1989 年至 1991 年加拿大 Saskatchewan 大学做博士后研究。1991 年-1993 年任中国科学院化学研究所副研究员,1993 年至今任中国科学院化学研究所研究员,1997 年获国家杰出青年基金资助。1992 年开始享受政府特殊津贴,2007 年被选为英国皇家化学会 Fellow,2013 年当选中国科学院院士,2018 年当选发展中国家科学院院士。
主要从事物理化学与绿色化学的交叉研究,在绿色溶剂体系物理化学、CO2、生物质、废弃塑料、有机垃圾转化利用研究方面取得系统性成果。在 Science、Nat. Chem.、Nat. Catal.、Nat. Commun.、Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、The Innovation 等期刊发表论文 1000 余篇,获国家专利 80 余件,获国家自然科学奖二等奖、中国科学院杰出科技成就奖等、何梁何利基金奖科学与技术奖等。
任国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)绿色化学委员会主席、创新中国智库首席科学家、北京能源与环境学会会长、中国化学会常务理事、中国化学会绿色化学专业委员会主任;曾任 IUPAC 第三学部领衔委员、中国化学会化学热力学与热分析专业委员会主任等;担任 Cell 出版社 The Innovation 期刊主编, 《物理化学学报》、《科学通报》、Science BulletinChemical Journal of Chinese Universities 期刊副主编,多种期刊的编委或顾问编委。

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