研究背景
化石燃料消耗量的持续增长导致大量二氧化碳 (CO₂) 排放，引发了灾难性的资源、环境和生态危机。碳中和是当今世界可持续发展的必然要求，以太阳光作为能源，将过剩的 CO₂ 通过光催化转化为高附加值的化学品和燃料是最绿色的碳中和技术之一。
共价有机框架 (COF) 孔状催化剂有可能将二氧化碳和水转化为高附加值的化学品和氧气，从而缓解这一危机。然而，在接近自然光合作用的条件下，达到高产率和高选择性仍是一大挑战。
研究内容
受天然叶片光合作用过程的启发，河南师范大学王键吉教授团队设计并制备了具有铁位点的三嗪 COF 膜 (Fe-COF) 仿生金属酶，并应用于气-固相光催化 CO₂ 还原反应制备 CO。在不使用任何光敏剂或牺牲剂的情况下，4 小时内 CO 的产量为 3972 μmol g⁻¹，选择性接近 100%，并且具有良好的循环稳定性（至少 10 个循环）。甚至在太阳光照下，该催化剂对 CO 的产率仍然高达 287 μmol g⁻¹ h⁻¹，选择性接近 100%。
图 1. Fe-COF 膜仿生金属酶的合成示意图与催化性能
为探索基于 COF 膜的仿生金属酶光催化活性的本质，作者通过相关的控制实验、原位漫反射红外光谱以及 DFT 计算，对 CO₂ 的光还原过程进行了研究。其中，以原子水平分散的铁活性位点显著降低了关键中间体 *CO₂ 和 *COOH 的形成能垒，高密度的三嗪单元为铁催化中心提供了更多电子以促进 CO₂ 还原，而 COF 的膜结构则大大改善了电子/质量传输性能。因此，这项工作为设计高效光催化剂并研究其在 CO₂ 光催化还原反应中的结构-活性关系提供了新的思路。
图 2. Fe-COF 膜仿生金属酶的催化机理研究
该成果以 “Mimic Metalloenzymes with Atomically Dispersed Fe Sites into Covalent Organic Framework Membranes for Enhanced CO₂ Photoreduction”为题，发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Science 上。
论文信息
Mimic Metalloenzymes with Atomically Dispersed Fe Sites into Covalent Organic Framework Membranes for Enhanced CO₂ Photoreduction Shuaiqi Gao, Xiao Zhao, Qian Zhang, Linlin Guo, Zhiyong Li, Huiyong Wang,* Suojiang Zhang and Jianji Wang* Chem. Sci., 2025, Advance Article
https://doi.org/10.1039/D4SC05999A
作者简介
本文第一作者，河南师范大学讲师，主要研究方向为功能化离子液体、COF 膜的设计与合成及其在仿生光催化、智能膜分离中的应用。在 JACS, Nat Commun., Chem. Sci. 等重要学术期刊发表学术论文 15 篇，被国内外同行他引 450 余次。
本文通讯作者，河南师范大学化学化工学院教授、博士生导师，河南省杰出青年基金获得者，全国离子液体与绿色过程青年奖获得者，兼任中国化工学会离子液体专业委员会委员， Chemical Thermodynamics and Thermal Analysis 期刊编委。主要从事离子液体溶液化学和绿色化学等领域的研究。已在 Nat Commun., JACS, Angew Chem Int Ed., Green Chem., ChemSusChem, 中国科学、物理化学学报等国内外重要期刊发表学术论文 100 余篇，研究成果被 SCI 论文他引 3000 余次；参编中/英文专著 2 部，获授权发明专利 5 项。获河南省自然科学一等奖 1 项。在 IUPAC Conference on Chemical Thermodynamic (ICCT-2016) 、Asia-Pacific Conference on Ionic Liquids and Green Processes 和 COIL-8 等国际化学热力学会议和国际离子液体大会上作邀请报告和口头报告 20 余次。
期刊介绍
rsc.li/chemical-science
Chem. Sci.
| 2-年影响因子* | 7.6分 |
| 5-年影响因子* | 8.0分 |
| JCR 分区* | Q1 化学-综合 |
| CiteScore 分† | 14.4分 |
| 中位一审周期‡ | 33 天 |
Chemical Science 是涵盖化学科学各领域的跨学科综合性期刊，也是英国皇家化学会的旗舰期刊。所发表的论文不仅要在相应的领域内具有重大意义，而且还应能引起化学科学其它领域的读者的广泛兴趣。所发表的论文应包含重大进展、概念上的创新与进步或者是对领域发展的真知灼见。发文范围包括但不限于有机化学、无机化学、物理化学、材料科学、纳米科学、催化、化学生物学、分析化学、超分子化学、理论化学、计算化学、绿色化学、能源与环境化学等。作为一本钻石开放获取的期刊，读者可以免费获取所发表论文的全文，同时从该刊的论文版面费由英国皇家化学会承担，论文作者无需付费。
Editor-in-Chief
Andrew Cooper
🇬🇧 利物浦大学
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