南方科大徐强团队: 低成本高性能单原子催化剂显著提升CO₂→CO效率

学术   2025-01-28 10:07   英国  

研究背景

化石燃料的过度使用导致大气中 CO₂ 排放过多,光催化 CO₂ 还原利用太阳能将 CO₂ 转化为燃料和化学品,是解决能源危机和环境问题的可行方法。但目前光催化 CO₂ 还原性能不足,开发新型高效催化剂意义重大且充满挑战。
单原子催化剂因具有开放活性位点和独特电子性质,在 CO₂ 还原中表现出高催化效率和产物选择性。然而,目前基于后过渡金属的单原子催化剂被广泛研究,而基于前过渡金属的例子则鲜少被报道。
钛 (Ti) 因储量丰富、无毒且具有独特氧化还原能力,被广泛应用于多种经典光催化剂中,例如锐钛矿和金红石 TiO₂。将锐钛矿 TiO₂ 中的孤立 TiO₆ 八面体移植到合适载体上构建单原子催化剂,可触发电子结构的改变,有望提升太阳能转化效率。

研究内容

近日,南方科技大学徐强教授李磊副教授带领研究团队成功将 Ti 单原子位点引入有缺陷的氢氧化镍基底中,制备出一种低成本、高性能的单原子催化剂,显著提升了光催化还原 CO₂ 生成 CO 的效率。

  • Figure 1. 氢氧化镍负载 Ti 单原子用于光催化 CO₂ 还原

该工作受锐钛矿 TiO₂ 结构的启发,首次通过阳离子缺陷成功将单个 Ti 位点锚定在金属氢氧化物载体上,实现了光催化性能的显著提升,反应效率提高了 30 倍以上(从 0.26 到 8.09 mmol g⁻¹ h⁻¹)。基于理论计算和原位表征,光催化性能的增强主要归因于原子级分散的 Ti 位点对金属氢氧化物基底电子结构的调控,显著增强了催化剂与 CO₂ 还原反应中间体之间的电荷转移,从而提高了其结合能。
  • Figure 2. 单原子催化剂 Ti1/Ni(OH)2 的合成与表征

这项工作拓展了前过渡金属单原子催化剂的种类,为光催化剂的设计与优化以及 CO 还原催化性能的提升提供了新的可行策略。该成果以“Electronic regulation of single-atomic Ti sites on metal hydroxide for boosting photocatalytic CO₂ reduction” (《金属氢氧化物上锚定 Ti 单原子位点用于电子调控促进光催化 CO₂ 还原》) 为题,发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Science 上。

论文信息

  • Electronic regulation of single-atomic Ti sites on metal hydroxide for boosting photocatalytic CO2 reduction
    Ning-Yu Huang+, Bai Li+, Duojie Wu, Di Chen, Yu-Tao Zheng, Bing Shao, Wenjuan Wang, Meng Gu, Lei Li*李磊,南方科技大学), Qiang Xu*徐强,南方科技大学)
    Chem. Sci., 2025, 16, 1265-1270
    https://doi.org/10.1039/D4SC07257J

作者简介

黄宁宇 博士后
南方科技大学

本文第一作者,南方科技大学博士后/高级研究学者,本科和博士毕业于中山大学(导师:陈小明教授),2021-2023 在南方科技大学从事博士后研究工作(合作导师:徐强教授),主要从事功能化金属有机框架(MOF)材料的设计合成及其光/电催化性能研究。目前,已在化学领域国际权威期刊发表学术论文 30 篇,共计引用 2200 余次,其中,以第一作者(含共同一作)和通讯作者在 Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Sci.、Coordin. Chem. Rev.、CCS Chem.、Nano Res.、Chem. Commun. 发表论文 17 篇。主持或参与国家及省部级科研项目 3 项,包括博士后科学基金面上项目、国家自然科学基金青年科学基金项目等。








李磊 副教授
南方科技大学

本文通讯作者,南方科技大学材料科学与工程系副教授、博士生导师,国家高层次青年人才。本科毕业于中国科学技术大学材料科学与工程系,博士毕业于美国内布拉斯加大学林肯分校化学系,2016-2020 在美国德克萨斯大学奥斯汀分校从事博士后研究工作,于 2020 年加入南方科技大学,主要专注于催化反应机理研究、纳米材料动力学行为及计算方法开发方面的工作,开发了机器学习代码PyAMFF。相关研究成果发表于 Nat. Commun., PNAS, JACS, Angew. Chem., JCTC, Nano Lett., Small., ACS Catalysis 等国际权威期刊,获批国家自然科学基金面上项目 1 项、重大研究计划培育项目 1 项、科技部重点研发计划催化专项课题 1 项。








徐强 教授
南方科技大学

本文通讯作者,南方科技大学讲席教授,日本工程院院士,印度国家科学院院士,欧洲科学院院士。曾先后任日本国立产业技术综合研究所(AIST)首席研究员,AIST-京都大学能源化学材料开放创新实验室主任,神户大学、京都大学教授(兼)。2014-2023 年连续入选汤森路透-科睿唯安全球高被引学者,曾获汤森路透研究前沿奖、洪堡研究奖及市村地球环境学术奖等。担任《EnergyChem》主编,《Coord. Chem. Rev.》副主编,《Adv. Energy Mater.》、《Chem》、《Matter》、《Chem. Asian J.》等期刊编委。目前主要致力于金属有机框架 (MOF)及衍生物等材料的可控制备及其在催化、能源及环境等领域的应用。

期刊介绍

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Chem. Sci.

2-年影响因子*7.6
5-年影响因子*8.0
JCR 分区*Q1 化学-综合
CiteScore 分14.4
中位一审周期33 


Chemical Science 是涵盖化学科学各领域的跨学科综合性期刊,也是英国皇家化学会的旗舰期刊。所发表的论文不仅要在相应的领域内具有重大意义,而且还应能引起化学科学其它领域的读者的广泛兴趣。所发表的论文应包含重大进展、概念上的创新与进步或者是对领域发展的真知灼见。发文范围包括但不限于有机化学、无机化学、物理化学、材料科学、纳米科学、催化、化学生物学、分析化学、超分子化学、理论化学、计算化学、绿色化学、能源与环境化学等。作为一本钻石开放获取的期刊,读者可以免费获取所发表论文的全文,同时从该刊的论文版面费由英国皇家化学会承担,论文作者无需付费。

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