近年来,臭氧 (O₃) 作为主要污染物之一,其在城市中的浓度呈现逐年缓慢升高的趋势,已成为仅次于 PM2.5 的影响空气质量的重要因素。面对日趋严格的空气污染物控制政策,臭氧污染的高效治理也越来越受到社会各界的重视。 在众多 O ₃ 去除方法中,室温下催化分解已成为兼具可操作性和经济性的技术,而高效催化剂的研发是关键所在。 近日,北京化工大学 张润铎 教授带领研究团队结合定向制备、理化表征和量化计算,从形貌、暴露晶面和氧物种活性等方面系统考察 O₃ 催化分解的行为及内在反应机制。 该工作制备了 6 种晶型(α-、β-、γ-、δ-、λ-、ε-MnO₂)的 MnO₂ 催化剂用于 O₃ 的催化分解。通过实验表征和量化计算等研究发现,ε-MnO₂ 具有最佳的 O₃ 室温催化分解活性。由于 ε-MnO₂ 具有高比表面积、丰富的氧空位以及优异的氧流动特性,能在催化臭氧分解过程中产生最多的氧空位。此外,借助密度泛函理论 (DFT) 计算,阐释了氧空位形成前后各晶型 MnO₂ 的晶格畸变及臭氧在 MnO₂ 上的反应机理。臭氧在 MnO₂ 的分解往往因为过氧物种 (O₂²⁻) 不能及时脱除而导致反应速率受到限制,因此过氧物种的脱附是其反应的决速步骤。在各种晶型的 MnO₂ 氧化物中,ε-MnO₂ 具有最低的氧空位形成能以及最低的 O₂²⁻ 脱附能,有利于其在臭氧催化脱除过程中及时提供并复原氧空位,表现出优异的 O₃ 分解性能。
该成果以 “Morphological impact of 1-dimensional to 3-dimensional manganese dioxides on catalytic ozone decomposition correlated with crystal facets and lattice oxygen mobilities ”(《构建不同维度二氧化锰及其形貌、晶面、氧迁移率对臭氧催化分解效率的影响》 )为题,发表在英国皇家化学会期刊 Environmental Science: Nano 上。
Morphological impact of 1-dimensional to 3-dimensional manganese dioxides on catalytic ozone decomposition correlated with crystal facets and lattice oxygen mobilities
Haotian Wu, Runduo Zhang* (张润铎 ,北京化工大学) , Bin Kang, Xiaonan Guo, Zhaoying Di,Kun Wang, Jingbo Jia, Ying Wei, Zhou-jun Wang
Environ. Sci.: Nano , 2025 https://doi.org/10.1039/D4EN00857J
本文第一作者,北京化工大学 2022 级硕士研究生。主要研究方向为 O3 催化分解,并结合量化计算阐述材料的构效关系。曾在 Environ. Sci.: Nano 、Catal. Sci. Technol. 发表学术论文,基于量化计算研究材料晶面特性、掺杂成分等对材料性能的影响。 本文通讯作者,北京化工大学化学工程学院教授,博士研究生导师,教育部新世纪优秀人才(2009年),国家863计划项目首席专家(2013年),能源环境催化北京市重点实验室主任(2016年),中国能源学会能源与环境专业委员会副主任(2018年),英国皇家化学会会士(2024年)。主要从事大气污染控制技术的研究,包括居室甲醛的室温催化净化、臭氧的高效催化分解、己二酸厂温室气体N2 O尾气的催化分解、工业挥发含氮/含氯有机废气的催化治理、汽油机动车尾气中NOx 、CO、碳氢化合物的三效催化净化以及柴油机动车富氧条件下NO的催化脱除。先后主持国家863项目、科技部重点专项课题、国家自然科学基金、教育部留学回国基金、博士点基金、中石化科技开发项目等。关于“典型氮氧化物催化脱除的科学基础与工程”的研究成果,获得教育部自然科学二等奖(2014年)。关于“机动车尾气高效脱硝分子筛催化剂构筑原则与可控制备的理论基础”的研究成果,获得北京市自然科学二等奖(2024年)。针对河南平煤集团26万吨/年己二酸生产装置所排放温室气体N2O的净化,完成2.5吨工业分子筛催化剂的生产及工业应用。创制一段式选择性氧化脱除工艺,在吉化公司建立了10万立方米/小时丙烯腈尾气净化装置的工业示范。针对石化碳纤维含氰废气的深度治理及液固相捕集分离,基于关键设备集成及技术开发,完成2000吨/年碳纤维生产线尾气治理装置的工艺包设计。已在国际权威期刊Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、Natl. Sci. Rev.、Environ. Sci. Technol.、Appl. Catal. B: Environ.、J. Catal.、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A 等发表SCI收录论文200余篇,已授权国家发明专利30余项,美国专利2项。参编英文专著3部,受邀为科学出版社撰写大气污染控制技术与策略丛书之一,题为《典型化工有机废气催化净化基础与应用》。 Nano aspects of environmental science and sustainability 2-年影响因子* 5.8 分 5-年影响因子* 6.7 分 JCR 分区* Q1 化学-多学科 Q1 环境科学 Q2 纳米科学&技术CiteScore 分† 12.2 分 中位一审周期‡ 44 天
Environmental Science: Nano 全面报道具有环境用途的工程纳米材料的设计和应用研究,以及人工与天然纳米材料在生物和环境体系中的相互作用。发文范围包括但不限于:纳米材料在水、空气、土壤、食物和能源可持续性等领域的新应用;纳米材料在生物系统中的相互作用以及纳米毒理学研究;纳米尺度材料的环境宿命、反应性和转化;环境中的纳米尺度过程;可持续性纳米技术,包括纳米材料的合理设计、生命周期评价、风险/效益分析等。
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* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)
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