Nat. Commun.：Co3O4晶体-非晶界面促进CO氧化和N2O分解
学术
2025-01-28 12:47
山东
钴基催化剂中电子自旋态的调制是分子活化的有效策略。由于长程有序的破坏和电子结构的改变，晶体-非晶界面通常表现出独特的催化性能。然而，界面处分子活化和自旋态的机制仍然难以捉摸。在此，清华大学Yue Peng提出了一种具有晶体-非晶界面的 Co3O4尖晶石基催化剂。要点1. 表征分析证实，四面体 Co2+被选择性地从块体尖晶石中蚀刻出来，在表面形成非晶态 CoO 岛。由此产生的配位场对称性破坏导致 Co3+ 3 d 轨道重建，从而产生高自旋态。要点2. 在 CO 氧化中，界面作为具有较低能垒的新型活性位点，这得益于晶格氧活化。在 N2O 分解中，界面通过量子自旋交换相互作用促进解离氧的重新结合。这项工作提供了一种调节界面自旋状态的直接方法，并阐明了它们在分子活化中的作用。Long, Y., Zhu, X., Gao, C. et al. Modulation of Co spin state at Co3O4 crystalline-amorphous interfaces for CO oxidation and N2O decomposition. Nat Commun 16, 1048 (2025).DOI：10.1038/s41467-025-56487-5https://doi.org/10.1038/s41467-025-56487-5
