Angew：2D介孔碳载体中磷掺杂促进中性电合成H2O2
学术
2025-02-02 18:35
山东
东华大学罗维教授、邱鹏鹏副研究员等报道一种二合一策略（two-in-one strategy）在中性条件通过2e- ORR电催化合成H2O2。这种二合一策略将精确调控In SA单原子的局部微环境和电子结构进行结合。要点1. 通过一系列有限元模拟和实验，发现P掺杂对于优化2D介孔碳结构的重要作用，这种2D介孔结构能够增强产生更好的微环境促进传质和O2富集，显著增强局部pH值。要点2. 通过这种方法，在中性2e- ORR电催化反应中实现了优异的性能，在0.1~0.5 V vs RHE的宽过电势区间内达到95 %的H2O2选择性。在流动相电解槽中，制备H2O2的速率超过22.54 mol gcat-1 h-1，而且在工业级电流密度仍能够稳定。
本文研究的中性电催化结果达到了以往报道的碱性电催化效果。进一步通过实验和理论计算的分析结果表明P掺杂占据In SA的次级配位球，因此优化OOH*结合强度，促进2e- ORR反应动力学。Chunhong Qi, Weichao Bao, Jiangsan Xu, Yu Li, Fangfang Xu, Minghao Li, Lianjun Wang, Wan Jiang, Pengpeng Qiu, Wei Luo, Integrated Two-in-one Strategy for Efficient Neutral Hydrogen Peroxide Electrosynthesis via Phosphorous Doping in 2D Mesoporous Carbon Carriers, Angew. Chem. Int. Ed. 2025DOI: 10.1002/anie.202500177https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202500177
