Nat. Commun.：密集大环双Co位点实现低过电位ORR
学术
2025-01-28 12:47
山东
具有协同双核活性位点的双原子催化剂有可能打破氧还原反应中成熟的单原子催化剂的线性标度关系；然而，设计具有合理局部微环境以实现高活性和选择性的双原子催化剂仍然是一个巨大的挑战。在这里，四川大学Xikui Liu，Chong Cheng设计了一种双苯并菲梯形聚合物，其在 Ketjenblack 基质上具有明确定义的密集双核钴位点。要点1. 完全共轭的梯形结构和碳基质之间的强电子耦合效应增强了钴中心和氧中间体之间的电子转移，从而诱导 Co(II) 的 3d 电子从低自旋跃迁到高自旋跃迁。要点2. 原位技术和理论计算揭示了 Co2N4O2活性位点和反应中间体的动态演变。要点3. 在碱性条件下，该催化剂表现出优异的氧还原反应活性，起始电位为1.10 V，半波电位为1.00 V，经过30,000次循环后衰减不明显，将ORR电催化的过电位边界推到较低水平。该工作为在能源转换技术中设计具有明确配位和电子结构的高效双原子催化剂提供了平台。Zhang, Z., Xing, Z., Luo, X. et al. Densely populated macrocyclic dicobalt sites in ladder polymers for low-overpotential oxygen reduction catalysis. Nat Commun 16, 921 (2025).DOI：10.1038/s41467-025-56066-8https://doi.org/10.1038/s41467-025-56066-8
