Nat. Commun.：瞬态脉冲放电制备石墨烯气凝胶负载不对称Cu簇促进CO2电还原
学术
2025-02-04 22:19
山东
设计不对称结构是优化用于电化学二氧化碳还原反应的金属催化剂的有效策略。在此，北京理工大学Pengwan Chen，Xin Gao， Wenxing Chen，江苏大学 Zhongti Sun展示了一种瞬态脉冲放电法，用于瞬时构建石墨烯气凝胶负载不对称铜纳米团簇催化剂。要点1. 该过程诱导氯化铜分解的铜原子在强电流脉冲和高温下汇聚到石墨烯上。由于晶格畸变和铜簇的氧掺杂，催化剂表现出不对称的原子和电子结构。要点2. 在二氧化碳还原反应中，催化剂上活性位点的不对称结构和丰度提高了乙醇生产的选择性和活性，在-1.1V下，乙醇的法拉第效率为75.3%，多碳产品的法拉第效率为90.5%。此外，铜纳米簇和石墨烯气凝胶载体之间的强相互作用赋予了显着的长期稳定性。要点3. 通过原位测试和密度泛函理论计算阐明了Cu4O-Cu/C2O1部分上的关键反应中间体和机理。这项研究为平衡非对称结构能量转换催化剂的活性和稳定性提供了一种创新方法。Liu, K., Shen, H., Sun, Z.et al. Transient pulsed discharge preparation of graphene aerogel supports asymmetric Cu cluster catalysts promote CO2 electroreduction. Nat Commun 16, 1203 (2025).DOI：10.1038/s41467-025-56534-1https://doi.org/10.1038/s41467-025-56534-1
