CO2电还原，王定胜/李怀光/吴佳宾最新JACS！
学术
2025-01-27 21:02
山东
根据相关研究结果表明，配位不饱和Cu能够调节C1-C2中间体偶联，因此实现二氧化碳电还原制备C3化合物。但是，由于缺乏不饱和配位Cu的合成方法，而且不饱和配位Cu在还原电位容易发生团聚，因此人们目前对于极低配位数目的铜位点对C3产物的直观影响很少解释明确。有鉴于此，清华大学王定胜教授、香港中文大学（深圳）李怀光教授、吴佳宾助理教授等通过理论计算预测，发现配位不饱和程度更高的铜位点有利于C1和C2中间体的吸附。基于这些关系，在有序多孔载体内原位还原，合成相互分隔的CuO纳米颗粒（CuO NPs），制备了配位数目极低的Cu催化剂，在电化学还原CO2制备正丙醇（n-PrOH）的反应中实现了优异的法拉第效率（FE）。要点1. 在H型电解池中，-0.8 VRHE制备正丙醇的法拉第效率高达27.4 %；在流动相电解池，电流密度为300 mA/cm2时制备正丙醇的法拉第效率达到11.8 %。通过原位光谱表征证实，在电解过程中，极低配位的铜位点的存在和结构保持是优异性能的原因，极低配位数目的Cu对生成正丙醇的C1和C2中间体具有较强的吸附作用。Qun Li, Jiabin Wu*, Caoyu Yang, Siyang Li, Chang Long, Zechao Zhuang, Qian Li, Zhiqing Guo, Xuewei Huang, Zhiyong Tang, Huaiguang Li*, Dingsheng Wang*, and Yadong Li, Ultralow Coordination Copper Sites Compartmentalized within Ordered Pores for Highly Efficient Electrosynthesis ofn-Propanol from CO2, J. Am. Chem. Soc. 2025DOI: 10.1021/jacs.4c16129https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16129
