Angew：理性设计COFs高效选择性电合成H2O2
学术
2025-02-03 17:11
山东
COF具有可调控的结构和组成，因此常用于ORR制备H2O2。但是COF作为电催化剂通常需要精确的结构调控，比如杂原子/金属掺杂，调节ORR反应的路径。有鉴于此，四川大学/成都理工大学彭强教授、成都理工大学张文静研究员等报道设计一种四苯基-p-对苯二胺COF电催化剂，记作TPDA-BDA，在电催化ORR反应中表现优异的2e- ORR选择性，H2O2的选择性达到89.7 %，法拉第效率达到86.7 %，性能比目前报道COF电催化合成H2O2的性能更好。要点1. 理论计算和实验结果表明，当联吡啶变成联苯，ORR反应的决速步骤（O2还原为OOH*）能垒显著降低，并且ORR反应从4e- ORR变成2e- ORR。要点2. TPDA-BDA COF的供体-受体结构和较窄的能带结构增强导电性和还原性能，因此加快催化反应活性。在50 h的长时间稳定性测试过程中，生成H2O2的选择性一直保持在85 %以上。
这项研究工作展示了COF电催化剂的结构-性能关系，为理性设计高性能的2e- ORR COF电催化剂用于高效率选择性制备H2O2提供可能。Jiayi Liu, Wenjing Zhang, Jin Shen, Liang Feng, Yao Yao, Qiang Peng, Rational Design Two- or Four-Electron Reaction Pathway Covalent Organic Frameworks for Efficient and Selective Electrocatalytic Hydrogen Peroxide Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2025DOI: 10.1002/anie.202424720https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202424720
