Angew：S/O双空位S-Scheme异质结光热催化低温甲醇/水重整制氢
学术
2025-01-31 22:11
山东
为了在较低温度下实现甲醇/水重整高效原位制氢，使用太阳能作为能源是一种具有前景的方法，能够激活甲醇/水体系，并且大幅度的降低反应活化能。有鉴于此，广东工业大学王铁军教授、皮云红副教授等报道了一种由MOF衍生得到新型双空位缺陷空心异质结构[In2S3-x/In2O3-x](OH)y，该结构具有丰富的表面羟基以及S/O空位，可用于光热促进甲醇溶液重整制氢。要点1. [In2S3-x/In2O3-x](OH)y展现出卓越的光热产氢性能，产氢的速率达到215.2 mmol gcat-1 h-1，是其热催化活性的16倍。在波长为365 nm的表观量子效率为66.8 %，太阳能-氢能的转换效率为6.5 %，且在82 h内具有优异的耐久性，累计生成H2的量达2.61×103 mmol gcat-1。要点2. 双空位与空心异质结构的协同效应显著的增强光热效应，降低了甲醇/水反应的活化能垒，使得在非碱性条件下，即使温度低至80 °C也能产生氢气。此外，表面羟基有助于水生成活性表面羟基，进一步促使甲醇中C-H键的活化与断裂，因此表观反应活化能显著降低12.5 %。
这项工作为在温和条件进行甲醇水溶液重整高效制氢提供了新型策略，能够在能源需求较大的工业应用具有广阔前景。Yunhong Pi, Wenting Lin, Jianxian Li, Jingyao Yang, Ziyu Zengcai, Quanming Chen, Juan Guo, Tiejun Wang, Surface Hydroxylated S/O Dual-Vacancy S-Scheme Hollow [In2S3-x/In2O3-x](OH)y Heterojunction for Photothermal-promoted Low-Temperature Methanol/Water Reforming into Hydrogen, Angew. Chem. Int. Ed. 2025DOI: 10.1002/anie.202423269https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423269
